【摘 要】
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随着经济的高速发展,人类产生大量CO2,打破了地球碳循环的稳定,从而引发了诸多环境问题,如温室效应等。同时由于工业社会的发展,化石燃料因不断开采而逐渐耗尽,也带来了能源危机。而CO2作为碳源,可被转换为碳氢化合物来作为燃料或者有机化学品原料使用,如若能将大气中多余的二氧化碳进行转化,不仅解决了环境问题同时还解决了部分的能源问题,因此寻找高效还原CO2的方法成为了目前国内外研究的热点问题。在还原的C
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随着经济的高速发展,人类产生大量CO2,打破了地球碳循环的稳定,从而引发了诸多环境问题,如温室效应等。同时由于工业社会的发展,化石燃料因不断开采而逐渐耗尽,也带来了能源危机。而CO2作为碳源,可被转换为碳氢化合物来作为燃料或者有机化学品原料使用,如若能将大气中多余的二氧化碳进行转化,不仅解决了环境问题同时还解决了部分的能源问题,因此寻找高效还原CO2的方法成为了目前国内外研究的热点问题。在还原的CO2方法中,电化学法具有反应条件温和、实验进程可控、绿色环保等优点而受到广泛关注。目前CO2电催化还原的产物多种多样,其中碳一产物一氧化碳（CO）不仅是合成气的主要原料之一,而且也是合成有机化合物的重要原料,并且因反应路径简单,有利于研究电催化还原CO2的反应机理,从而备受瞩目。在众多电催化剂中,锌（Zn）基催化剂由于具有将CO2还原为CO的能力,成为CO2电催化还原为CO的重要催化剂之一。另外,铜（Cu）基催化剂因其储量丰富、独特的电子结构、高效的还原CO2能力等优势成为电催化还原CO2的催化剂。然而,金属Zn电极的催化活性较低,有待于进一步改进。而Cu基催化剂其产物又多为碳氢化合物,调控其产物选择性仍然是个难题。为了解决上述问题,本论文通过引入金属Ag与Zn合金化的方法来提高其催化活性,并通过将Cu与In氧化物复合在一起的形式以期望改变Cu的产物选择性来得到CO还原产物。具体的研究内容包括以下两个部分:（1）一步电沉积法制备ZnAg合金用于高效电催化还原二氧化碳为了提高Zn基金属电催化还原CO2为CO的活性,本论文通过简单的一步多电势沉积法,在Zn基底上沉积了 ZnAg合金纳米颗粒电极,用于高效电化学还原CO2。研究发现纯Zn纳米颗粒电极在-1.2 V(相对于可逆氢电极（vs.RHE）下还原CO2产CO法拉第效率为40%。而对于纯Ag纳米颗粒电极,在-1.3V（vs.RHE）下的CO法拉第效率为52%。对于ZnAg合金电极而言,在最佳偏压-1.1V（vs.RHE）下其CO的法拉第效率高达71.2%,并且其在最佳偏压下的电流密度是纯Zn样品的1.5倍,是纯Ag样品的1.22倍。可能性机理分析和详细表征测试结果表明,相比于纯金属Zn和Ag电极,ZnAg合金材料催化活性提高的原因为以下两点:一是合金样品本身的电化学活性表面积（ECSA）较大,提供了更多的催化反应活性位点。二是因为ZnAg合金催化剂表面的电子效应发生了变化,表面电子更多从Zn向Ag发生移动,使Ag上富集电子,从而促进了 CO2的活化。（2）CuIn氧化物复合材料的制备及电催化还原二氧化碳的研究为了改变Cu基催化剂对于电催化还原CO2为CO的选择性,本论文通过三步合成法制备了 CuIn氧化物复合材料。表征结果表明,Cu和In氧化态的比值变化会影响其电催化还原CO2的能力,最佳样品Ox-CuIn50在-0.8V（vs.RHE）下的CO法拉第效率为78.3%。相比于CuO和In2O3空白样品而言,CuIn氧化物复合材料无论是在CO2催化性能还是在电流密度上都有了明显的提高。结合电化学表征手段分析,CuIn氧化物复合材料的电催化机理为以下两点:一是CuIn氧化物复合材料表面形貌的变化从而导致电化学活性比表面积增大。二是在CO2RR中起真正作用的是金属态,并且由于金属铟的包覆改变了催化反应的活性位点,导致了产物选择性的不同。
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