【摘 要】
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人类社会发展和工业化进程往往以环境破坏和污染为代价,其中水资源污染是当前人类可持续发展面临的最严重环境问题之一。有机污染物是水环境污染的重要组成部分,绝大多数有机污染物具有“三致”效应（即“致癌”、“致畸”、“致突变”）,进入水体后会随食物链富集并严重威胁生物体健康。因此,开发高效有机污染物处理技术迫在眉睫。半导体光催化技术作为高级氧化法（AOPs）之一能够利用清洁太阳能产生高能自由基有效降解水体
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人类社会发展和工业化进程往往以环境破坏和污染为代价,其中水资源污染是当前人类可持续发展面临的最严重环境问题之一。有机污染物是水环境污染的重要组成部分,绝大多数有机污染物具有“三致”效应（即“致癌”、“致畸”、“致突变”）,进入水体后会随食物链富集并严重威胁生物体健康。因此,开发高效有机污染物处理技术迫在眉睫。半导体光催化技术作为高级氧化法（AOPs）之一能够利用清洁太阳能产生高能自由基有效降解水体中多种常见有机污染物。并且,相比其他高级氧化技术,光催化具有效率高、能耗低、污染小、绿色环保、条件温和及适用范围广等优势。然而,目前常见半导体光催化剂仍存在催化效率低的问题,其中光生载流子大量复合是制约反应效率的重要因素。因此设计合成光生载流子高效分离光催化体系对于水体中有机污染物有效降解意义重大。本文以单原子催化剂及半导体表面氧空位为切入点,在不同暴露晶面BiOCl表面负载单原子铁,并制造氧空位,旨在研究单原子铁负载对BiOCl产生氧空位难易的影响及在污染物降解中的作用。实验发现负载单原子铁可提高BiOCl光催化降解水体中有机污染物性能,进一步探究了引入单原子铁后光催化降解有机污染物的路径及可能机理。本文为设计新型高效光催化体系提供了研究思路,主要包括以下两部分内容:1.研究在（001）晶面暴露BiOCl表面（记作:BOC-001）引入单原子铁后其表面氧空位形成,并探究其光化学分子氧活化和光催化降解对氯苯酚（4-CP）性能。BiOCl具有毒性低、组成元素分布广泛、光学性质及化学性质稳定等优点,但其禁带宽度较宽（约3.2 eV）、光谱响应范围较窄等直接限制其光催化活性及应用。为提高BiOCl光催化性能,我们在（001）晶面暴露BiOCl表面负载单原子铁并制造氧空位（记作:Fe/BOC-001-OV）,将其用于光催化降解水体中常见氯酚类有机污染物对氯苯酚。实验发现,负载单原子铁后,催化剂光催化降解4-CP性能有所提升。我们研究了催化剂稳定性、反应过程中活性物种、分子氧吸附及活化情况、4-CP降解过程中可能中间产物、光生载流子分离效率,结果表明单原子铁引入提高了催化剂稳定性,增强了其吸附活化分子氧性能,提升了光生载流子分离效率。为厘清催化剂性能和结构关系,我们借助理论计算与多种材料表征手段表征了催化剂结构,结果表明负载单原子铁后载体更加易于产生表面氧空位,而氧空位是主要分子氧吸附、活化中心,Fe/BOC-001-OV表面更高氧空位浓度使其具有更强分子氧活化能力,这也增强了其光催化降解4-CP性能。2.由第一部分研究工作可知,（001）晶面暴露BiOCl负载单原子铁后,表面氧空位形成能力及光生载流子分离效率均有所提高,从而能够促进其光化学活化分子氧降解4-CP能力。而据文献报道可知,BiOCl具有晶面依赖的光化学分子氧活化特性,本研究关键科学问题是探究不同晶面暴露BiOCl负载单原子铁后其光化学分子氧活化情况。因此第二部分研究工作中将单原子铁负载于（010）晶面暴露BiOCl表面并制造氧空位（记为Fe/BOC-010-OV）,将其用于光催化降解水体中磺胺类抗生素磺胺二甲嘧啶（SM2）。实验发现,负载单原子铁后催化剂光催化降解SM2性能明显提升。我们探究了催化剂稳定性、反应过程中活性物种、分子氧活化情况、SM2降解中间产物和电子-空穴对分离效率,结果表明单原子铁引入提高了催化剂稳定性、吸附活化分子氧能力及载流子分离效率。机理研究表明这些促进作用来源于单原子铁负载使BiOCl催化剂产生更多表面氧空位,而氧空位是主要分子氧吸附活化中心。这一研究阐明了氧空位与单原子相互作用,同时拓宽了单原子催化剂应用范围,并为高效光催化剂的设计提供了新思路。
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