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本文专注于讨论过渡金属催化的sp2 C-H键官能团化反应。
在铑配合物催化杂环化合物的C-H键官能团化反应研究中,我们考察了活性相对较高的苯并噻唑的2位C-H键与缺电子碳碳双键的1,4-力口成反应。我们再筛选了多种催化剂后,最终确定了铑配合物和膦配体的催化体系效果最好。但是,就在我们的工作得到突破性结果、正在继续进行过程中,同样的反应被其他课题组发表,这也迫使我们暂停了此部分的工作。
在第二部分工作中,我们对常用的双氮配体1,10菲哕啉进行了修饰,在2位引入了羟基使得其对金属的配位方式发生改变。新合成的配体在醋酸钯催化简单芳烃的C-H键活化反应中取得了非常优异的效果,以接近定量的产率实现了芳香环在弱碱性或中性环境下对缺电子烯烃的Heck型加成反应。在不同的以吸电子基团位取代基的芳香化合物及烯烃底物的研究中,都得到优异的产率与选择性。我们还通过对配体结构的修饰,得到一系列类似结构的配体,并对他们的催化活性给予表征。