【摘 要】
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随着工业化和城市化的快速发展,水环境中的污染问题日益严峻。其中,重金属污染物具有顽固性和持久性,而且在极低浓度下也有剧毒和致癌作用,对人类健康构成了严重威胁。为了消除重金属污染物的不良影响,业界学者广泛研究了各种重金属的去除方法。众多方法之中,吸附法是一种低成本、高效率和生态友好的环境修复方法,而吸附材料是达到良好吸附效果的关键。目前碳基材料、生物炭、铁氧化物、粘土矿物和铁硫化物等吸附材料被广泛应
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随着工业化和城市化的快速发展,水环境中的污染问题日益严峻。其中,重金属污染物具有顽固性和持久性,而且在极低浓度下也有剧毒和致癌作用,对人类健康构成了严重威胁。为了消除重金属污染物的不良影响,业界学者广泛研究了各种重金属的去除方法。众多方法之中,吸附法是一种低成本、高效率和生态友好的环境修复方法,而吸附材料是达到良好吸附效果的关键。目前碳基材料、生物炭、铁氧化物、粘土矿物和铁硫化物等吸附材料被广泛应用于去除重金属。其中,铁硫化物因其便宜易得、高效低毒且具有独特的物理化学性质而被人们广泛应用于重金属的去除。马基诺矿是硫化铁矿物的一种,是其他更稳定相的前体,具有更高的反应活性,因而具备较高的环境修复应用潜能。遗憾的是,天然的马基诺矿只能在强缺氧沉积物或海洋中部形成,合成的马基诺矿需要严苛的制备条件,这限制了马基诺矿在实际环境修复中的应用。除此之外,马基诺矿去除重金属污染物的相关研究较少,目前缺乏系统的研究与评价。因此,本论文通过沉淀法制备了马基诺矿,并简化传统合成方法,使得制备条件更加温和且操作更加简便。我们用合成的马基诺矿去除水中的重金属污染物,考察了其在不同条件下去除重金属离子的能力,研究了其吸附行为的特点,并阐明了其对重金属离子的去除机理,为马基诺矿处理重金属水污染提供了理论支持,从而扩展铁硫化物在污染治理和环境修复中的应用。具体研究内容如下:1.首先采用FeS04溶液和Na2S溶液合成微纳米级马基诺矿FeSm,并研究了 FeSm去除镉的性能及机理。不同pH条件下用FeSm去除Cd（Ⅱ）发现,除强碱性条件以外,在宽的pH范围内FeSm都能快速且高效地去除Cd（Ⅱ）;空气条件下FeSm去除Cd（Ⅱ）的速率比氩气条件下提高了约3.7倍,这表明有氧条件有利于镉的去除。不同Cd（Ⅱ）初始浓度下FeSm去除Cd（IⅡ）的实验结果表明:随着Cd（Ⅱ）初始浓度的增加,FeSm对Cd（Ⅱ）的吸附量增加,FeSm吸附Cd的最大吸附量可达633.65 mg/g,远高于其他镉吸附剂的最大吸附量。准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线可以更好地描述FeSm吸附Cd（Ⅱ）的行为,而且该吸附过程是一个放热的、自发的过程。最后,我们监测了铁、硫离子的溶出并用XPS表征了反应后样品,得出了 FeSm去除Cd（Ⅱ）的机理。FeSm与水中的重金属Cd（Ⅱ）接触时,FeSm表面的≡Fe-S键断裂,溶度积差使得溶液中的Cd（Ⅱ）将FeS中的Fe2+置换出来,形成CdS。同时,FeSm表面原有的≡Fe-SH和在有氧条件下形成的≡Fe-OH,两种表面活性基团会与溶液中的Cd（Ⅱ）吸附络合形成≡Fe-S-Cd和≡Fe-O-Cd物质,从而去除水中重金属Cd（Ⅱ）。本研究对马基诺矿处理重金属镉污染进行了系统的研究,阐明了反应机理,为其在不同化学环境中的修复应用提供了指导意义。2.研究了合成的马基诺矿FeSm去除水中As（Ⅴ）的性能,并探究了 As（Ⅴ）与Cd（Ⅱ）共存时,FeSm同时去除Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）的性能及机理。不同初始pH条件下FeSm去除As（Ⅴ）的实验表明,除过酸和过碱的条件外,FeSm均可高效地去除As（Ⅴ）,且去除效果基本一致。随As（Ⅴ）初始浓度的增加,FeSm能去除As（Ⅴ）的量增加,这可能是由于更高的浓度梯度差能产生更大的反应动力。吸附动力学和吸附等温线的研究表明,FeSm吸附As（Ⅴ）的过程更符合准一级动力学和Freundlich吸附等温线。Cd（Ⅱ）存在时FeSm去除As（Ⅴ）的实验表明,Cd（Ⅱ）的存在可以促进FeSm去除As（Ⅴ）,能明显提升其去除速率。进一步通过监测pH变化及测试zeta电位得知,Cd（Ⅱ）的加入中和了 FeSm表面的负电,减小了静电斥力,从而促进了 As（Ⅴ）的吸附。通过对反应后样品的XPS和ATR-FTIR的表征得知,Cd（Ⅱ）的存在使得FeSm表面形成了 Fe-Cd-As三元配合物,从而促进了 FeSm对As（Ⅴ）的吸附。因此,当砷镉共存时,FeSm可以同时高效去除溶液中的Cd（Ⅱ）和As（Ⅴ）,而且Cd（Ⅱ）能提高FeSm对As（Ⅴ）的去除速率。本研究对砷污染以及砷镉复合污染的修复具有重要指导意义,为马基诺矿处理水污染中的重金属砷和镉提供了理论支持,并扩展了铁硫化物在污染治理和环境修复中的应用。
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