【摘 要】
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经济快速发展大幅度提高人们生活水平,同时也带来越来越严重的环境问题,目前,大气污染是我国面临的严重环境问题之一。大气污染物的种类较多,其典型代表是挥发性有机化合物（VOCs）。VOCs是一种碳基化学物质,直接与光化学烟雾,雾霾等大气污染现象相关,严重影响人类身体健康。有效控制VOCs排放对改善大气环境具有重要意义,因此相关减排、消除技术的开发成为环境领域的关注热点。其中催化燃烧法由于成本低、操作简
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经济快速发展大幅度提高人们生活水平,同时也带来越来越严重的环境问题,目前,大气污染是我国面临的严重环境问题之一。大气污染物的种类较多,其典型代表是挥发性有机化合物（VOCs）。VOCs是一种碳基化学物质,直接与光化学烟雾,雾霾等大气污染现象相关,严重影响人类身体健康。有效控制VOCs排放对改善大气环境具有重要意义,因此相关减排、消除技术的开发成为环境领域的关注热点。其中催化燃烧法由于成本低、操作简单、净化效率高等优点而被广泛研究,基于此,开发高效稳定的催化燃烧催化剂具有重要的科学意义和应用前景。过渡金属氧化物具有原料易得,使用寿命长等优点,而被广泛应用于VOCs催化燃烧反应。尽管目前相关领域已取得一定进展,但催化剂的低温活性与热稳定性仍有待提高,对氧化机理的研究也还不够深入,鉴于此,本文通过表面缺陷构造与表面负载策略,调节了 Mn基催化剂的表面氧空位浓度与表面晶格氧活性,达到了提升Mn基催化剂低温活性和热稳定性的双重目的,并考察了丙烷分子在Mn基催化剂上催化燃烧的反应机理,主要研究内容如下:1.对于VOCs催化燃烧反应来说,氧空位不仅能为反应物分子提供吸附活性位点,还能促进反应物在催化剂表面的活化从而加速反应,α-MnO2具有储量丰富且价态可变等诸多优点,具有较好的应用前景,基于此,我们通过改变水热温度构筑了不同氧空位浓度的α-MnO2-70,α-MnO2-130,α-MnO2-180,用于丙烷催化燃烧反应。EPR和XPS表明水热温度越低,α-MnO2的氧空位浓度越高。氧空位浓度的增加提高了α-MnO2的催化活性,α-MnO2-70具有最佳催化性能,其T90（转化率为90%的温度）为260℃,与α-MnO2-180相比,降低了约80℃。稳定性实验表明,α-MnO2-70在T50（转化率为50%的温度）温度下连续反应24 h,转化率维持在50%左右;α-MnO2-70循环反应3次,第三次催化活性仍维持在第一次水平,这说明α-MnO2-70具有较好的低温热稳定性和循环热稳定性。H2-TPR和O2-TPD结果表明,增加氧空位浓度之后,催化剂的还原能力得到提高,表面晶格氧和化学吸附氧的迁移释放能力增强。最后通过原位红外实验,提出了 α-MnO2-70和α-MnO2-180丙烷催化燃烧可能的反应机理。2.氧化锰催化剂在高温下易失活是限制其实际应用的主要原因,为了构建能在高温下保持稳定的Mn基催化剂,我们选择了具有较高热稳定性的莫来石（SmMn2O5）为研究对象,制备了不同负载量的Co3O4/SmMn205用于丙烷催化燃烧反应。结果表明Co3O4的负载能显著提高催化活性,其中30%Co3O4/SmMn2O5（Co与SmMn2O5的质量比为30%）具有最佳催化性能,其T90为215℃,与载体莫来石（SmMn205）相比,降低了约75℃;以SmMn2O5为载体能显著提高催化剂的高温热稳定性,稳定性实验表明30%Co3O4/SmMn2O5不仅在低温下保持稳定,其在800℃下连续反应24 h,仍能维持原有结构。XRD和Raman证实了 Co元素是以Co3O4的形式存在的。TEM和XPS显示Co3O4与SmMn2O5之间存在强相互作用,H2-TPR和O2-TPD表明,Co3O4与SmMn2O5产生的相互作用使催化剂的还原能力提高,化学吸附氧和表面晶格氧的活性增强。最后通过原位红外实验,提出了SmMn2O5和30%Co3O4/SmMn2O5丙烷催化燃烧可能的反应机理。
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