【摘 要】
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本论文以Cu3SbSe4为研究对象，通过传统的固相反应法与新颖的放电等离子烧结技术(SPS)相结合的方法，以优化和提高其热电性能为目标，研究了不同元素掺杂对其高温(T＞300 K)热电性能
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本论文以Cu3SbSe4为研究对象，通过传统的固相反应法与新颖的放电等离子烧结技术(SPS)相结合的方法，以优化和提高其热电性能为目标，研究了不同元素掺杂对其高温(T＞300 K)热电性能的影响;主要的实验结果如下: (1)成功制备了Sb位Bi掺杂的热电材料Cu3Sb1-xBixSe4，热电性能显示:掺杂量X=0.01、0.02样品相对应的导电激活能(Ea)分别为0.05 eV、0.06 eV，表明费米能级下移，空穴浓度增加从8.04×1017 cm-3到7.21×1018 cm-3，掺杂后样品的电阻率降低，譬如，室温下掺杂量x=0.02样品的电阻率相对于未掺杂样品减小了7倍;原子质量变大增强了对声子的散射，使得掺杂后样品在600 K时热导率降低到0.91 Wm-1K-1;而且，实验测试还发现掺杂后样品的态密度有效质量m*从1.14m0(x=0)到2.27m0(x=0.02)，这是样品在400 K以后热电势变大的主要原因;掺杂量x=0.02的样品在600 K时测得最大ZT值，为0.7，是未掺杂样品ZT值的3.3倍。 (2)成功制备了Sb位掺杂Al的热电材料Cu3Sb1-xAlxSe4，热电输运性质的研究表明:Al3+替代Sb5+，造成空穴浓度增加，掺杂样品的电阻率降低，600 K时样品x=0.03的电阻率是未掺杂样品电阻率的1/4;由于Al的原子质量较轻，总热导率没有明显变化;样品Seebeck系数与温度的变化关系说明，样品随掺杂比例的不同，由非简并状态(x=0)、到部分简并状态(x=0.01、x=0.02)、再到完全简并状态(x=0.03)的转化。样品x=0.03在600 K时测得最大ZT值，为0.6，是未掺杂样品的2.8倍。 (3)成功制备了Cu位掺杂Ag、Se位掺杂Te的热电材料Cu3-xAgxSbSe4-yTey，测试结果表明:部分的Cu2+被Ag1+替代，造成空穴浓度的增加使得掺杂后的样品的电阻率降低;原子质量变大和晶格畸变，会造成对声子的散射作用增强，结果使得掺杂以后样品具有相对较小的热导率，样品(x=0.1，y=0.01)600 K时热导率为0.88 Wm-1K-1，Cu3-xAgxSbSe4-yTey(x=0.05，y=0.01)在约600 K时，测得最大的ZT值为0.56，是未掺杂样品的2.6倍。
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