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开发满足可持续发展的能量储存与转换器件成为当今社会需要完成的艰巨任务之一。超级电容器因其拥有超高的功率密度、快速充放电、长的循环寿命和较宽的工作温度范围等优势被众多的研究者青睐。其中，电极材料是决定超级电容器性能的关键因素，因此，在满足可持续发展的前提下开发合适的电极材料成为目前研究阶段的核心问题。在众多的电极材料中，生物质衍生多孔碳材料具备了高性能超级电容器所需要的所有条件，丰富的孔隙结构、大的比表面积和良好的导电性。但是，当前开展的众多研究仍以生物质基粉状电极材料为主。粉体碳材料用作超级电容电极材料时，需用导电粘结剂（如:PTFE和PVDF）将其涂覆于导电基底的表面。一方面，不导电的高分子的存在使得离子扩散的阻力较高，从而导致超级电容器的性能降低。另一方面，活性材料与导电基底之间的结合力较弱，严重影响电极材料的稳定性。此外，添加剂和集流体的使用也提高了电极的制备成本。因此，开发生物质基自支撑碳基电极材料以替代粉状碳基电极材料是超级电容器应用中的研究热点。本论文利用来源广泛、绿色环保、天然可再生生物质为前驱体，根据不同科植物的微观结构特征，选用伞形科植物胡萝卜、菊科植物莴笋和连科植物荷叶，通过压制冷冻干燥、预碳化及高温碳化制备自支撑多孔碳基电极材料，采用SEM、TEM、XRD、Rama n、XPS等表征方法研究了其微观结构、元素组成以及化学形态。以其为自支撑电极组装对称型超级电容器，研究了其电化学性能及应用价值，取得了如下的研究成果：
1、以伞形科植物胡萝卜的根部为生物质前驱体，经径向切片，冷冻干燥和两步碳化，制备了胡萝卜基自支撑多孔碳膜（CDCM）。研究发现，CDCM自支撑电极完美的复制了胡萝卜的天然孔道结构，具有682m2g-1的高比表面积及0.44cm3g-1的平均孔体积，有利于电解液的快速浸润和离子的快速扩散。此外，经高温碳化后，原位掺入CDCM中的杂原子（如：N、O、P、S），进一步提升了电极的浸润能力，同时，通过法拉第反应赝电容增加了材料的整体电容性能。基于CDCM自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，当电压窗口为0~1V时，CDCM在0.2A g-1的电流密度下比电容达到了161F g-1，当电流密度增加到20A g-1时，比电容仍能保持为132F g-1，电容保持率达到了81.8%。重要的是，当电压窗口拓宽到0~1.4V时，CDCM内的杂原子贡献了更多的赝电容，在0.2A g-1的电流密度下比电容达到了196F g-1，当电流密度增加到20A g-1时比电容仍能保持为143F g-1，电容保持率仍能达到73%，并且在经过20000次恒流充放电稳定性测试后仍能达到初始比电容的90%。以CDCM自支撑电极组装的对称超级电容器的能量密度达到13.3Wh Kg-1（功率密度达到8748.2W Kg-1）。
2、以菊科植物莴笋的颈部为生物质前驱体，经预碳化和高温碳化后制备了莴笋基自支撑多孔碳膜（LCM），并且研究了碳化温度对其内部结构的影响。LCM自支撑电极的表征结果表明，碳化温度对LCM完美继承莴笋颈部天然孔道有重要影响。当碳化温度过低（＜=800℃）时，其内部孔道由于碳化不充分不能完全被打开，而当温度过高（＞=1000℃）时，其内部孔道又会发生塌陷，从而影响电解质的传输及离子的扩散，造成比电容的降低。因此，合适的碳化温度（900℃）对LCM内形成发达的孔道结构起到关键作用，其比表面积高达973m2g-1以及0.70cm3g-1的平均孔体积。基于LCM-900自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，电压窗口为0~1V时，LCM-900在0.2A g-1的电流密度下比电容高达213.4F g-1，当电流密度增加到10A g-1时比电容仍能保持为167.8F g-1，电容保持率达到了78.6%。基于LCM-900的超级电容器表现出了优异的循环稳定性能，在高达100000次恒流充放电测试后仍能达到初始比电容的96.9%。以LCM-900自支撑电极组装的对称超级电容器的能量密度达到7.4Wh Kg-1（功率密度达到3628.9W Kg-1）。
3、以莲科植物荷叶为生物质前驱体，经预碳化和高温碳化后制备了荷叶基自支撑多孔碳膜（LDCM）。研究发现，基于LDCM自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，电压窗口为0~1V时，LDCM在0.1A g-1的电流密度下比电容仅有26.26F g-1。因此，基于荷叶为前驱体的自支撑碳膜在超级电容器中的电化学性能不理想，原因可归因于叶子的比表面积不高以及孔隙不发达所导致的。
1、以伞形科植物胡萝卜的根部为生物质前驱体，经径向切片，冷冻干燥和两步碳化，制备了胡萝卜基自支撑多孔碳膜（CDCM）。研究发现，CDCM自支撑电极完美的复制了胡萝卜的天然孔道结构，具有682m2g-1的高比表面积及0.44cm3g-1的平均孔体积，有利于电解液的快速浸润和离子的快速扩散。此外，经高温碳化后，原位掺入CDCM中的杂原子（如：N、O、P、S），进一步提升了电极的浸润能力，同时，通过法拉第反应赝电容增加了材料的整体电容性能。基于CDCM自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，当电压窗口为0~1V时，CDCM在0.2A g-1的电流密度下比电容达到了161F g-1，当电流密度增加到20A g-1时，比电容仍能保持为132F g-1，电容保持率达到了81.8%。重要的是，当电压窗口拓宽到0~1.4V时，CDCM内的杂原子贡献了更多的赝电容，在0.2A g-1的电流密度下比电容达到了196F g-1，当电流密度增加到20A g-1时比电容仍能保持为143F g-1，电容保持率仍能达到73%，并且在经过20000次恒流充放电稳定性测试后仍能达到初始比电容的90%。以CDCM自支撑电极组装的对称超级电容器的能量密度达到13.3Wh Kg-1（功率密度达到8748.2W Kg-1）。
2、以菊科植物莴笋的颈部为生物质前驱体，经预碳化和高温碳化后制备了莴笋基自支撑多孔碳膜（LCM），并且研究了碳化温度对其内部结构的影响。LCM自支撑电极的表征结果表明，碳化温度对LCM完美继承莴笋颈部天然孔道有重要影响。当碳化温度过低（＜=800℃）时，其内部孔道由于碳化不充分不能完全被打开，而当温度过高（＞=1000℃）时，其内部孔道又会发生塌陷，从而影响电解质的传输及离子的扩散，造成比电容的降低。因此，合适的碳化温度（900℃）对LCM内形成发达的孔道结构起到关键作用，其比表面积高达973m2g-1以及0.70cm3g-1的平均孔体积。基于LCM-900自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，电压窗口为0~1V时，LCM-900在0.2A g-1的电流密度下比电容高达213.4F g-1，当电流密度增加到10A g-1时比电容仍能保持为167.8F g-1，电容保持率达到了78.6%。基于LCM-900的超级电容器表现出了优异的循环稳定性能，在高达100000次恒流充放电测试后仍能达到初始比电容的96.9%。以LCM-900自支撑电极组装的对称超级电容器的能量密度达到7.4Wh Kg-1（功率密度达到3628.9W Kg-1）。
3、以莲科植物荷叶为生物质前驱体，经预碳化和高温碳化后制备了荷叶基自支撑多孔碳膜（LDCM）。研究发现，基于LDCM自支撑电极组装的对称超级电容器在水系电解液（6M KOH）中的电化学性能测试表明，电压窗口为0~1V时，LDCM在0.1A g-1的电流密度下比电容仅有26.26F g-1。因此，基于荷叶为前驱体的自支撑碳膜在超级电容器中的电化学性能不理想，原因可归因于叶子的比表面积不高以及孔隙不发达所导致的。