γ-Al2O3负载氧化铜(锰)催化臭氧化含酚废水

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有机微污染是我国水污染的主要问题,随着工业化的发展,污染问题日趋严重。苯酚作为典型有毒的工业原料,其废水是各国水污染控制中列为重点解决的有毒有害废水之一。对于高浓度含酚废水可以考虑回收利用,而含酚浓度低,无回收价值的或处理后仍有余酚的废水,必须进一步处理。尽管臭氧技术在含酚废水的处理中已有很长时间发展和应用,但是对于低浓度含酚废水的处理仍有一定的局限性。例如臭氧与苯酚反应时间短;脱酚率随着含酚浓度的降低而降低;所需臭氧量随着反应时间的增加而增加等问题。为提高臭氧在水处理中的利用率,本文采用高级氧化技术-非均相金属氧化物催化臭氧氧化,来去除水中的低浓度苯酚。  本文采用纳米级γ-Al2O3作为催化剂基体,制备负载型的γ-Al2O3负载金属氧化物催化臭氧氧化降解水中的低浓度酚。选取Mn、Cu过渡金属作为催化剂的活性组分,采用浸渍法制备两种负载型金属氧化物催化剂,以间歇反应方式对催化剂强化臭氧降解水中苯酚的效能及各影响因素等进行了深入研究。根据模拟化合物的臭氧氧化反应动力学模型,了解了反应的特点以及各影响因素对反应的影响。并且运用现代表征技术对催化剂进行分析,推测了负载型金属氧化物催化臭氧氧化降解水中酚的催化机理。实验结果表明:  1)两种催化剂都能显著提高臭氧氧化降解水中苯酚,相对于γ-Al2O3负载氧化铜催化剂,γ-Al2O3氧化锰催化剂具有更高的催化效果。但γ-Al2O3负载氧化铜催化剂性质稳定,更易循环使用。  2)两种催化剂都受到表面金属氧化物负载量的影响,而产生不同的催化效果。这说明催化剂的催化活性与催化剂表面的活性位点有关。pH对催化剂的催化性能有重要的影响,两种催化剂都适宜在酸性条件下发挥作用,强碱条件下则无催化效果。  3)两种催化剂都提高了臭氧的利用率,而γ-Al2O3负载氧化锰催化剂更有利于臭氧的吸附与分解。它们都能促进臭氧分解一定量的·OH,γ-Al2O3负载氧化铜催化剂对苯酚的降解反应符合羟基自由基反应机理,而γ-Al2O3负载氧化锰催化剂在反应中可能产生了其他的自由基来进一步提高了催化效果。
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