【摘 要】
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随着经济社会的快速发展，对于氢能的需求越来越高。甲醇制氢反应工艺流程简单、投资成本低、耗能低、生产储运安全，适合用于中小规模制氢。 工业生产中甲醇裂解制氢反应常用
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随着经济社会的快速发展，对于氢能的需求越来越高。甲醇制氢反应工艺流程简单、投资成本低、耗能低、生产储运安全，适合用于中小规模制氢。 工业生产中甲醇裂解制氢反应常用铜基催化剂，液相存在较多甲酸及甲酸甲酯等副产物。本文研究碱土金属改性铜基催化剂进行改性，以提高甲醇裂解转化率及产气率，降低夜相副产物含量。 本文通过共沉淀法制备了一系列碱土金属Mg、Ca、Ba分别改性的CuZnAl催化剂。采用X-射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等表征手段对催化材料的物化性质进行了分析。结果表明，适量Mg或Ba的加入能够增大催化剂比表面积和孔体积，减少催化剂上CuO晶粒尺寸，提高CuO分散度，增强催化剂碱性强度，降低催化剂中CuO的还原温度，有效提高CuZnAl催化剂的活性。样品经450℃焙烧，Cu16Zn13Al3Mg2、Cu16Zn13Al3Ba1催化剂对甲醇裂解制氢反应显示出较高活性，在T=280℃，P=IMPa，VHSV=0.6h-1时，Cu16ZnI3Al3Mg2催化剂上甲醇转化率达99.1％，气体收率达97.0％，产品气中CH4浓度为0.31％; Cu16Zn13Al3Ba1催化剂上甲醇转化率达98.0％，气体收率达96.5％，产品气中CH4浓度为0.35％。反应200h后Cu16Zn13Al3Mg2、Cu16Zn13Al3Ba1催化剂催化活性未有明显下降，催化剂具有较好工业应用前景。 对Cu16Zn13Al3Mg2、Cu16Zn13Al3Ba1催化剂上甲醇裂解液相产物进行色谱分析，检测到少量甲醛、甲酸及甲酸甲酯等副产物。考察了液相副产物随反应温度变化规律。CuZnAl催化剂中加入适量Mg、Ba能提高催化剂碱性强度，有效抑制副反应发生，减少液相副产物生成量和气相副产物CH4生成量，提高气体收率。
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