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随着微电子器件尺寸的持续小型化，分子电子器件研究日益受到学术界重视，因为分子电子学被认为是解决硅基微电子器件小型化难题最有希望的方案之一。正如自旋电子学是微电子学的有力补充一样，在分子电子学基础上增加电子自旋自由度控制实现分子自旋电子学，不但可以制备新型存储器件、传统逻辑器件和量子逻辑器件，而且有可能显著降低器件功耗。因此，分子自旋电子器件以分子为自旋输运通道，能够在单分子水平上实现对自旋量子输运性质的控制和操纵，必将在未来的电子器件和电路中发挥重要作用。
分子自旋滤波器具有产生自旋极化电流的独特能力，可用于自旋极化电流的注入和检测，是构建分子自旋三极管、分子自旋阀等分子自旋电子器件的基本单元。本文利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法系统研究铁系金属茂多层夹心配合物和3d过渡金属酞菁分子的原子结构、电子结构和自旋输运特性，探索这两类磁性分子材料在分子自旋滤波器中的应用。
无限长铁-茂基夹心分子链（[FeCp]∞）是准一维半金属性材料，而有限长铁-茂基夹心分子团簇（FenCpn+1）除FeCp2外均为磁性分子，其磁矩与团簇长度成正比M（n）=（n-1）μB。我们的计算结果表明，采用FenCpn+1（n>2）分子团簇与金块体电极组成的分子结，自旋极化率接近100％，但受到电极电子态以及分子与电极之间弱电子耦合的制约，分子结的低偏压电导很差；仅增强分子与电极之间电子耦合对分子结电子透射性能的改善有限。而换用铂块体金属作电极之后，分子结不仅具有接近100％的自旋极化率，低偏压电导也得到明显改善。FenCpn+l（n>2）分子团簇在强耦合方式和d电子态铂电极的作用下，已表现出接近半金属性[FeCp]∞分子链的自旋滤波能力，表明这种结构在未来的分子自旋电子器件方面有很好的应用前景。
虽然与铁-茂基夹心分子链原子结构相似，但无限长镍-茂基夹心分子链（[NiCp]∞）却是无磁性的准一维金属性材料。孤立有限长镍-茂基夹心分子团簇（NinCpn+1）的磁矩是团簇长度n的周期函数，无论团簇末端是Ni原子还是Cp环。当NinCpn+l夹心分子团簇与金电极相连构成两端分子结，其自旋极化特性依赖于分子与电极的耦合强度。在弱耦合和中度耦合时，NiCp2和Ni4Cp5分子团簇都表现出很强的自旋极化。但是，在强耦合而且是以Ni突起原子为分子-电极连接时，所有NinCpn+1（n=1-4）分子团簇的自旋极化性质都遭到破坏，尽管它们在费米能级附近的透射几率大大增强。这表明象NinCpn+1分子团簇这样的弱分子磁性材料的自旋输运特性可以通过改变分子-电极接触方式可控地予以调节。
与上述FenCpn+1和NinCpn+1分子团簇不同，3d过渡金属酞菁（metalphthalocyanine，MPc）分子是典型的单核磁性分子。我们研究了连接到两条半无限长扶手椅型单壁碳纳米管（SWCNT）电极之间的7种MPc（M=Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Zn）分子的自旋输运特性，发现只有MnPc和FePc分子表现出接近100％的自旋极化效率并在费米能级附近具有很大的透射几率。而且SWCNT-MnPc-SWCNT分子结的自旋极化性质非常稳定，基本不受碳管电极直径和端口钝化方式的影响。这种性质与该分子的最高占据分子轨道（HOMO）是由金属原子3dxz和3dyz轨道与大环配体π共轭轨道组成的有关。利用金属酞菁分子易通过修改配体大环、络合配体小分子等多种化学手段改变自身电子结构的特点，能够实现对此类分子结自旋输运特性的有效控制与调节。