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氧化锌(ZnO)是一种宽禁带的直接带隙半导体材料，激子束缚能为60meV。1997年ZnO室温受激发射现象的发现和Dietl随后在2000年理论预言在p型ZnO中掺杂Mn居里温度可以达到室温以上，因此在全世界范围内掀起了ZnO材料和过渡金属掺杂的ZnO材料的研究热潮。室温电子自旋注入，使得载流子的电荷和自旋两种自由度被充分利用，将大大提高发光效率，在自旋电子器件应用方面具有广阔的前景。目前，尽管ZnO光电材料的研究已取得了较大的进展，但是在p型掺杂和材料质量、缺陷的控制、非故意掺杂的抑制以及磁性机理等方面依然存在诸多的困难。 针对以上ZnO材料的研究前沿问题，本文主要从理论和实验两方面开展以下几方面研究工作:在理论上，利用Material Studio软件中的Castep程序包，建立2×2×2的ZnO超原胞晶体结构，基于密度泛函理论广义梯度近似(GGA)交换关联近似的超软(ultrasoft)赝势对体系进行几何优化，然后利用Dmol程序包对能量进行计算;在实验上采用MOCVD技术，系统开展了Mn掺杂ZnO薄膜的制备研究，揭示了Mn在ZnO晶格体系中的占据行为，比较研究了在不同导电类型的薄膜性质，揭示了本征缺陷对Mn掺杂ZnO磁性的影响，深入研究了Mn与空穴载流子之间的磁性耦合机制，并研究和探索了非故意杂质的抑制和影响。 主要取得了以下结果: 1.论文首先基于第一性原理，采用LDA和GGA方法计算了ZnO的带结构，其带隙约为0.9左右，带隙的偏小不影响其他的定性分析。理论上计算了ZnO在生长过程中各种可能形成的本征缺陷的形成能，结果显示碳氮(CNo)复合体较低的形成能，将极大地影响了N的掺杂效率;而富氧的条件下氧空位较大的形成能将有助于抑制氧空位的形成，这为我们的实验研究与控制提供理论支持。 2.开展了n型掺杂ZnMnO的MOCVD制备与性质的研究。研究了Ga、Mn共掺下ZnO的结构和光学特性深入探讨了Ga、Mn共下ZnO的电学性质与Ga的掺杂浓度之间的依赖关系,揭示了Ga掺杂薄膜中的补偿机制;在此基础上，进一步分析比较了不同衬底上In、Mn共掺的ZnO薄膜样品的结构和光学特性。 3.开展了不同衬底和不同的掺杂导电类型对ZnMnO的结构和性质的影响的研究。研究结果显示ZnO模板上外延的薄膜样品较蓝宝石上异质外延的晶格质量有较大的提高，而ZnMnO薄膜的磁性发生了相应的变化，并从第一性原理的计算结果研究分析了磁性变化的机理，计算结果显示ZnMnO薄膜中氧空位的产生与变化对以上磁性质的变化具有重要的作用，导致n型ZnMnO薄膜中磁性的增强和p型ZnMnO薄膜中磁性的减弱。 4.深入开展了Mn、N共掺ZnO薄膜的制备与磁性质的研究，探讨了MOCVD方法中普遍存在的非故意掺杂对薄膜样品磁性的影响。研究结果显示非故意掺杂为n型导电的Mn掺杂ZnO呈现非铁磁行为，而在p型导电的M掺杂ZnO呈现铁磁行为。结合ZnMnO薄膜的结构深入探讨磁性产生的物理机制，研究发现p型ZnMnO薄膜的居里温度TC对空穴迁移率是敏感的，饱和磁化强度的主要贡献来自薄膜中存在的二价Mn2+。 5.开展了Mn-N共掺ZnO薄膜中非故意杂质的抑制及其对其薄膜光电磁性能的影响的研究。通过变化对非故意杂质的抑制有重要作用的MOCVD生长工艺参数，并加入氢气(H2)的技术，使得ZnMnO薄膜样品中的非故意杂质特别是碳在很大程度上得到抑制。但与此同时，ZnMnO的电学特性特别是p型掺杂的稳定性也受到了较大的影响，相应的ZnMnO薄膜的磁性质也大幅度减小。结果显示，不管是p型掺杂还是磁性质，都与薄膜中存在的杂质某种程度的关联。杂质的存在对p型掺杂和铁磁性质起到了一种稳定和增强的作用，杂质一旦受到抑制，与之相关的诸多性质可能就会受到极大的影响。