【摘 要】
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随着社会经济的飞速发展,挥发性有机物污染及全球性石油资源过度消耗等问题日渐显现,人们开始认识到这些问题不仅影响人类生态环境,而且阻碍以化石原料为基础的有机高分子材料产业的发展。为了推进可持续发展计划,世界各国都开始致力于将可再生资源应用于化工产业。其中,植物油主要由甘油三酯组成,其脂肪酸上具有1～3个不饱和双键,某些植物油还含有羟基、环氧基等活泼反应基团,因此具备构建高分子材料体系的结构基础。通过
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随着社会经济的飞速发展,挥发性有机物污染及全球性石油资源过度消耗等问题日渐显现,人们开始认识到这些问题不仅影响人类生态环境,而且阻碍以化石原料为基础的有机高分子材料产业的发展。为了推进可持续发展计划,世界各国都开始致力于将可再生资源应用于化工产业。其中,植物油主要由甘油三酯组成,其脂肪酸上具有1～3个不饱和双键,某些植物油还含有羟基、环氧基等活泼反应基团,因此具备构建高分子材料体系的结构基础。通过化学改性,植物油可以转化成为多种高价值的化工原料,如多元醇、多元酸、环氧树脂等等。但目前很多化学改性的方法存在条件苛刻、反应时间长、转化率低等问题,这些问题的解决对于植物油基材料的发展有着重要的意义。点击反应具有反应条件简单、反应速率快、产率高、副产物无害、产物易通过结晶和蒸馏分离、不使用溶剂或在良性溶剂中进行等特点。将点击反应应用于植物油改性,可有望改善传统化学改性方法存在的问题。论文主要从以下四个方面进行研究:（1）利用巯基-烯反应制备大豆油基多元醇,着重研究了光引发剂种类、反应时间、巯基与碳碳双键的摩尔比以及汞灯功率等反应参数对于所得多元醇结构的影响。而且还利用该大豆油基多元醇制备了聚氨酯,探究了不同二异氰酸酯对于聚氨酯热物理性、耐热性和机械性能的影响。结果发现,大豆油巯基-烯反应的最佳反应条件为:2 wt%光引发剂1173、光照3 h、巯基与双键摩尔比4:1、汞灯功率300 W。由芳香族和脂环族二异氰酸酯制备的聚氨酯相对于脂肪族二异氰酸酯有较好的热性能和机械性能,包括更高的玻璃化转变温度（Tg）、热稳定性、拉伸强度和杨氏模量。（2）将巯基-烯反应推广至其他的植物油,包括橄榄油、蓖麻油、玉米油、芥花油、米糠油、葡萄籽油和亚麻油,得到了一系列的生物基多元醇。而且,选择了其中四种多元醇与异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）混合制备聚氨酯,探究了多元醇羟值和化学结构对于聚氨酯性能的影响,建立植物油基多元醇与聚氨酯的构效关系。随着植物油碳碳双键数目的增加,对应的多元醇羟值也在增加,最低为190 mg KOH/g,最高可达305 mg KOH/g。从植物油基多元醇制备得到的聚氨酯性能范围广,可从软橡胶到硬塑料。聚氨酯的Tg和拉伸强度随着多元醇羟值的增加而线性增加,而断裂伸长率指数下降。（3）利用了桐油（TO）与马来酰亚胺的Diels-Alder（DA）反应,在蓖麻油基聚氨酯中引入刚性结构,探究了DA产物含量对于蓖麻油基聚氨酯的热性能和机械性能的影响。首先,为了后面聚氨酯的制备,将TO甲酯化和胺解得到了桐酸二乙醇酰胺（EADEA）。然后,EADEA与蓖麻油、N-（2-羟乙基）-马来酰亚胺（HEMI）和IPDI混合,一锅法得到生物基聚氨酯-酰亚胺。通过EADEA和HEMI的模型反应证实了在固化过程中两者可以发生DA反应,生成具有三元醇和刚性环结构的DA加合物。将DA加合物引入到蓖麻油基聚氨酯中可以显著地增加其热机械和机械性能,如Tg、拉伸强度和杨氏模量。拉伸强度从PU-0DA的1.4 MPa增加到PU-60DA的48.2 MPa。PU-60DA的杨氏模量比PU-0DA增加了400倍。另外,膜的热稳定性提高。（4）以没食子酸为原料,对它进行化学改性引入巯基,制备出了没食子酸基硫醇（GAT）。将得到的GAT与双酚A二缩水甘油醚（DGEBA）混合制备生物基巯基-环氧交联网络（GAT-NEAT）并探究了其形状记忆性能。另外,为了研究不同环氧植物油对于巯基-环氧网络性能的影响,将环氧亚麻油（ELO）、环氧大豆油（ESO）和环氧橄榄油（EOO）这三种环氧植物油部分取代DGEBA去制备巯基-环氧网络。还探究了ELO含量对于网络性能的影响。结果表明GAT-NEAT具有很好的形状记忆性能,其形状固定率为98.7%,形状回复率为97.7%,还有非常好的循环稳定性,这些都可以与石油基产品媲美。加入了环氧植物油之后,交联网络的形状固定率与网络结构无关,保持在96%以上,而形状回复速率则有所降低。
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