【摘 要】
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日益严重的能源危机和环境污染逐渐威胁到人类的健康生存,半导体光催化技术由于能利用可见光实现光解水与光降解有机污染物而受到广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）是典型的二维层状非金属半导体碳材料,具备良好的化学稳定性,无毒,易制备,能被可见光驱动等优势,且带隙宽度约为2.7e V,跨越了水产氢产氧的还原电位,不仅可用于氧化降解有机污染物,还可实现水的还原产氢。然而,单一的g-C3N4存在比表面积小、
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日益严重的能源危机和环境污染逐渐威胁到人类的健康生存,半导体光催化技术由于能利用可见光实现光解水与光降解有机污染物而受到广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）是典型的二维层状非金属半导体碳材料,具备良好的化学稳定性,无毒,易制备,能被可见光驱动等优势,且带隙宽度约为2.7e V,跨越了水产氢产氧的还原电位,不仅可用于氧化降解有机污染物,还可实现水的还原产氢。然而,单一的g-C3N4存在比表面积小、可见光利用率低、光生电子空穴对易复合等缺点,导致光催化性能不理想,严重限制其在实际生产中的应用。因此,如何提高g-C3N4的光催化性能对于后续研究具有重要意义。研究发现:与其他某些半导体或金属材料复合可以有效抑制光生电子空穴对的复合,拓宽可见光的利用,提高光催化性能。因此,本文拟通过g-C3N4与氧化铁半导体复合及在g-C3N4表面负载金属Ag来提高其可见光下的光催化性能。第一部分:采用热聚合法,以双氰胺作为前驱体,两步煅烧制备了片状g-C3N4。然后通过直接沉淀法得到球状氧化铁纳米颗粒。再采用水热法将g-C3N4与氧化铁复合在一起得到Fe2O3/CN2-D复合催化剂,研究了在可见光下降解亚甲基蓝（MB）的能力。通过SEM、XRD、FT-IR、UV-Vis、PL等表征手段对样品的形貌、晶体结构、化学组成及光吸收性质进行表征测试。结果表明:氮化碳材料为片层状结构,其尺寸约为500nm至4000nm之间,且平均直径约为53.5nm的Fe2O3球状颗粒成功负载在CN2-D材料表面。Fe2O3/CN2-D复合材料与单一的CN2-D纳米片相比,可见光吸收能力增强,有效抑制了光生电子空穴对的复合,当氧化铁的负载量为1wt%时,Fe2O3/CN2-D复合催化剂的降解性能最好,在120min内的降解率能达到99%,已接近完全降解,说明氧化铁的负载可以明显提高石墨相氮化碳的催化降解能力。第二部分:同样采用热聚合法制得片状g-C3N4,然后采用柠檬酸钠还原法在g-C3N4上沉积Ag纳米粒子,得到Ag/g-C3N4复合催化剂。同样对g-C3N4及不同质量分数的Ag/g-C3N4样品的形貌、晶体结构、化学组成及光吸收性质进行表征测试。结果表明:氮化碳材料为片层状结构,Ag纳米球状颗粒均匀负载在CN2-D材料表面。与单一的CN2-D纳米片相比,Ag/CN2-D复合催化剂对可见光的响应范围变宽及具备更低的光生电子空穴对复合率,在可见光下测试了CN2-D和Ag/CN2-D复合材料的制氢性能,产氢速率最高为14.34μmol·h-1·g-1,而单一石墨相氮化碳未检测出氢气,说明Ag的负载可以明显提高石墨相氮化碳的催化产氢能力。
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