论文部分内容阅读
催化是化学工业的基石，而基于经济可持续发展的要求，绿色催化已经成为发展生态经济和工业的关键。绿色催化最主要的探索的内容集中在寻找一些前所未有的、对环境没有危害的催化剂以及探索新的催化方法。目前最常用的绿色催化剂包括超临界流体类、离子液体类、水等，新型催化方法主要是无溶剂反应。 嘧啶酮是一类具有重要应用价值和良好生物活性的含氮杂环化合物。其中二氢嘧啶类化合物具有广泛的药用价值，其作为药物中间体具有抗菌、抗病毒、抗肿瘤的效果。 本文工作旨在对Biginelli反应进行绿色催化的研究，同时合成一系列新型的二氢嘧啶类化合物。 1、CuI是一种新兴的路易斯酸催化剂，由于其催化效率高及环境友好等特性已被应用于多种有机合成反应。本文使用CuI作为可重复使用的催化剂催化Biginelli反应，在水和无溶剂条件下合成3，4-二氢嘧啶酮类化合物，并研究了催化剂重复使用的效率问题。 2、离子液体是指在室温或接近室温下呈现液态的、完全由阴阳离子所组成的盐，也称为低温熔融盐，由于具有独特的物理化学性质而成为国际上研究的前沿和热点。本文分别用合成的两种离子液体[Bmim]Br和[Bmim]OH催化Biginelli反应，探索适宜的反应条件并比较催化效果，同时也试验了离子液体催化剂的重复利用效果，共比较24组实验数据，得出离子液体经两次重复使用其催化效果无明显差别。 3、受经典Biginelli反应的启发，我们推断与1,3-二羰基化合物具有类似结构和性质的化合物同样能够与苯甲醛和脲发生类似的Biginelli反应。本文研究了在DMF/CH3CN=1:2为溶剂的条件下，以AlCl3催化的，以1,3-环己二酮和苯乙酮替代开链的1,3-二羰基化合物进行的Biginelli反应，实验证明，在三甲基氯硅烷（TMSCl）的存在下能够大幅提高该反应的产率，并尝试对其作用机理进行了推断。 4、希夫碱主要是指含有亚胺或甲亚胺特性基团（－RC=N－）的一类有机化合物，通常希夫碱是由胺和活性羰基缩合而成。希夫碱类化合物及其金属配合物在医学、催化、分析化学、腐蚀以及光致变色领域的重要应用。本文设计并合成了一系列新型的含有希夫碱结构的嘧啶类衍生物，所有产物均经过红外、核磁及质谱的表征。