论文部分内容阅读
微流控芯片(Lab-on-a-chip),由于其具有试剂消耗低、高灵敏和高通量等优点,在分析化学领域表现出了重要应用价值。目前,微流控芯片技术已经成功地应用到众多的分析检测领域,如目标小分子的分离、分析检测,核酸、蛋白质分析,细胞分析,酶动力学测试等。本论文中,我们致力于微小型分析传感平台的构建,重点是进行芯片内微观结构设计,开发新的传感分析体系等。为此开展了一系列的研究工作,具体内容包括以下几个部分: 1.封闭式双极电极和开放式双极电极的建立:(a)我们得到了封闭式双极电极系统,驱动阳极(阴极)和双极阳极(阴极)置于两个通道中,阳极之间的反应不同,电流效率可以达到100%。将其利用于电化学发光体系,获得了很好的效果;(b)将封闭式双极电极用于纸芯片系统,并且首次构建了电导传感器:(c)构建了三通道封闭式双极电极系统,所有的氧化剂、还原剂,或者ECL的共反应剂和淬灭剂都能被电化学发光所检测。此外在工作中,我们还根据输入顺序的不同阐述了其在分子密码锁领域的应用;(d)将发光二极管(LED)引入封闭式双极电极体系中,结合其100%电流效率,构筑了一种集成化程度较高的分裂式双极电极体系。利用这一设计,所有的电活性物质均能被可视化检测。而且,LED的引入避免了昂贵试剂和仪器的使用;(e)提出了一个封闭式电致变色双极电极系统:例如,我们将普鲁士蓝沉积在双极阴极上,变色作为信号输出来首次指示阳极的反应。将阳极或阴极修饰其他电致变色材料,这一平台有望用于催化剂或酶的筛选;(f)我们开发了自驱动双极比色电极,非定向电源(化学能),可用于驱动双极电极系统。与电致变色材料(阳极或阴极)相连的另一端是参与反应的催化剂或酶(阴极或阳极),这样就形成自驱动双极比色电极。该便携式和廉价的传感器的工作方式类似于试纸,包含各种各样的应用,如筛选催化剂和酶,检测催化剂和酶的反应等。 2.ITO界面稳定薄膜的修饰和任意界面可剥离薄膜的修饰:(a)发展了一种普遍的方法,能够构建各种电沉积材料与ITO的稳定界面。由该策略制备的M/ITO芯片稳定性很高,从直接电沉积,溅射沉积和物理气相沉积得到的机械稳定性要高很多,初步证明了该策略适合于所有从零维生长的电活性材料在ITO基板上生长。这一策略被用于Hg(Ⅱ)的分析和催化剂的检测;(b)由于前面ITO模版能剥离金属材料,我们提出了具有高分辨率的,用于实现大规模,柔性,刚性或者可拉伸材料图案化的简单而全新电化学光刻技术。我们还发展了Hg(Ⅱ)的分析,H2O2的传感和汗液检测等。 3.3D折纸自驱动电化学发光生物传感装置的搭建。我们首先开发了具有环境友好型非贵金属电池的ECL传感体系(C|三氯化铁|氯化钠|氯化铝|铝),当ECL溶液加入到样品池中,我们将检测到分析物的电化学发光信号。 4.微流控芯片体系上微纳结构和传感体系的建立(未写入毕业论文):(a)微流控芯片通道中构建PDMS/Au的微结构,可以用作电化学原电池体系离子盐桥的作用。基于这个技术,我们利用电化学沉积的方法制备了Au/IrOx,Au/Ag/AgCl传感电极,结合双通道微流控芯片实现了在线pH的传感分析检测;(b)构建了LED自参比离子选择性电极。自参比离子选择性电极产生的毫伏电位信号被发送到AD620的放大器,得到伏级电势,然后用以驱动LED的发光。我们已经实现了K+,H+和Cl-的快速灵活的肉眼检测。