TiO2/ACF复合材料制备及光催化降解气相甲苯研究

来源 :山东科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sheep1230_yuzt1984
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光催化技术由于可以将VOCs矿化形成CO2和H2O,且不存在选择性,已经成为治理环境污染领域重点研究的热点。但是由于室内空气中VOCs浓度较低,与光催化剂的接触时间很短,导致降解效率偏低。ACF具有发达的孔隙结构和巨大的比表面积,将TiO2与ACF相结合不仅提高了TiO2的比表面积增加活性位点,还在TiO2与ACF之间形成吸附一光催化的协同作用,从而提高TiO2的光催化性能并能实现ACF的原位再生。  本文以 P25(TiO2)和钛酸丁酯为钛源,以活性炭纤维(ACF)为载体,采用悬浮液浸渍法、浸渍焙烧法和浸渍水热法制备了一系列TiO2/ACF复合材料,利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、比表面分析、扫描电子显微镜(SEM)和 X射线电子能谱(XPS)等表征方法对材料的晶体结构、比表面积、分散性、光吸收性能和化学组成进行表征,以甲苯作为模型污染物,考察了不同制备工艺条件对 TiO2/ACF复合材料性能的影响。为优化TiO2/ACF复合材料降解室内 VOCs的光催化作用,考察了再生条件(光照时间、再生光强、再生空速)对复合材料光催化降解甲苯的性能影响。确定了适宜的光照时间、空速和光照强度等操作参数。浸渍水热法制备 TiO2/ACF复合材料光催化活性高于悬浮液浸渍法和浸渍焙烧法制备的 TiO2/ACF复合材料,具有良好的再生稳定性。研究表明:  (1)采用悬浮液浸渍法制备的TiO2/ACF复合材料,TiO2为金红石相和锐钛矿的混晶,晶粒粒径在17-21nm之间。TiO2浓度较低时,以颗粒状附着在 ACF纤维丝表面;随TiO2浓度增加,TiO2在ACF纤维丝表面的分布逐渐均匀。浸渍时间对TiO2的晶体结构及负载状况影响较小。其中TiO2浓度为3wt%、浸渍时间为20min时,TiO2分散性最好、结晶度最高,TiO2/ACF复合材料的光催化活性最高,甲苯的降解速率可达到36.42 mg/(h·g),循环使用4次后降解率降低了4.9%。  (2)采用浸渍焙烧法制备的TiO2/ACF的复合材料中TiO2呈薄膜状附着在ACF表面。随焙烧温度和钛酸丁酯的浓度的增加,TiO2晶粒尺寸和结晶度逐渐提高,出现团聚现象。焙烧温度升高至700℃时,有金红石型TiO2产生。随焙烧时间增加,TiO2晶粒尺寸增加,但是结晶度提高较小。焙烧温度为600℃、钛酸丁酯浓度为0.42mmol/L、焙烧时间为2h时,TiO2/ACF复合材料的光催化活性最高,甲苯的降解速率可达到40.26 mg/(h·g),循环使用4次后降解率降低了5.5%。  (3)采用浸渍水热法制备的TiO2/ACF复合材料,TiO2均为锐钛矿型,晶粒尺寸小于10nm。水热时间和水热温度的提高均有利于TiO2的晶体结构和分散性的提高。水热时间为12h,水热温度为180℃,钛酸丁酯浓度为0.28mmol/L时制备的复合材料光催化性能最佳,降解速率为43.51mg/(h·g)。  (4)对浸渍水热法制备的 TiO2/ACF复合材料进行了再生条件优化及稳定性考察。提高光照时间、空速、光照强度均有利于复合材料的再生;但是提高光强会降低能量的利用效率。光照时间为3h、空速为12000mL/h/g、光照强度为32W时,TiO2/ACF对甲苯的降解率可达40%,且循环使用4次,TiO2/ACF的光降解性能基本维持稳定,降解率降低了1.86%。再生条件对光催化活性的提高主要为两个方面:一是提高TiO2的光催化活性;二是提高ACF孔内和表面的甲苯的浓度差,加快ACF孔内甲苯向表面的扩散进而提高光催化活性。
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