【摘 要】
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本文采用浸渍法分别制备了以堇青石蜂窝陶瓷为载体，以Cu、Cu-Ni、Cu-Ag、Cu-La、Cu-Ce、Cu-Ni-Co、Cu-Ni-Ag、Cu-Ni-La、Cu-Ni-Ce为活性组分的催化剂。采用程序升温法，利用固定床流动化反应评价系统评价各个催化剂选择催化还原NOx的催化活性，评价结果表明：由1mol·dm-3Cu(NO3)2、Ni(NO3)2和0.1mol·dm-3Ce(NO3)3制备的Cu
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本文采用浸渍法分别制备了以堇青石蜂窝陶瓷为载体，以Cu、Cu-Ni、Cu-Ag、Cu-La、Cu-Ce、Cu-Ni-Co、Cu-Ni-Ag、Cu-Ni-La、Cu-Ni-Ce为活性组分的催化剂。采用程序升温法，利用固定床流动化反应评价系统评价各个催化剂选择催化还原NOx的催化活性，评价结果表明：由1mol·dm-3Cu(NO3)2、Ni(NO3)2和0.1mol·dm-3Ce(NO3)3制备的Cu、Cu-Ni、Cu-Ce、Cu-Ni-Ce催化活性都较高，所以选择这几个催化剂作为一个表征的系列，对其物相组成结构、催化还原能力、比表面积及孔径分布等进行测试分析比较。
负载在蜂窝陶瓷上的铜作为催化还原NOIx的催化剂有一定的催化活性。Cu-Ni的催化活性在整个考察范围内高于铜催化剂，尤其是低温时较明显。稀土金属镧、铈可以在一定程度上提高低浓度Cu(NO3)2制备的Cu催化剂的活性，降低了高浓度浸渍液制备的铜催化剂的活性。与稀土金属相反金属银能改性高浓度而降低低浓度Cu(NO3)2制备的铜催化剂的活性。在Cu-Ni催化剂基础上添加钴、银后活性普遍降低。稀土金属镧、铈能在一定程度上提高1mol·dm-3浸渍液制备的Cu-Ni催化剂的催化活性，但与镧相比铈更能提高Cu-Ni的活性。
在所考察的催化剂中，由1mol·dm-3Cu(NO3)2、Ni(NO3)2和0.1mol·dm-3Ce(NO3)3制备的Cu-Ni-Ce催化活性最高，使得NOx的最高转化率将近70﹪，温度范围最宽，在150～350℃范围内催化活性都较高。活性的高低不仅与活性组分的类别有关，而且与活性组分的负载量有关，但不是负载量越大越好。它还受到载体本身性质、活性组分在载体上的分散度以及活性组分之间协调性的影响。
在催化还原反应过程中，铜物种主要以氧化铜和氧化亚铜存在。铜、镍和铈物种能与载体及活性组分相互协调提高催化剂的活性，在化学反应前后物相组成结构基本不变。
在铜催化剂上添加镍、铈后，各个催化剂使还原反应活化能都降低，各催化剂的还原峰都向低温方向移动，还原速率也加快，提高NOx的还原率，表现最为明显的是Cu-Ni-Ce催化剂。
根据N2吸脱附等温线的形状研究了吸附剂与吸附质分子的相互作用情况，采用BET法计算了各催化剂的比表面积数据、BJH法求算出平均孔径值，结合活性数据得出结论：催化剂的比表面积越大、平均孔径越大其活性越高，对尿素选择催化还原NOx越有利。
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