论文部分内容阅读
近年来，纳米材料因众多优良特性成为了制备生物分子检测探针的较理想材料，被广泛应用于生物分子检测领域。但传统纳米材料的合成条件较苛刻，通常需要在高温、高压和惰性气体保护的条件下进行，得到的纳米材料虽结构稳定但大多呈疏水性，无法直接应用于生物医学领域。此外，在生物分子检测应用中，目前的纳米探针以单模态检测居多，检测结果的准确性还有待提高。
针对以上问题，本课题采用操作简便，反应条件温和的生物模拟仿生合成策略，以牛血清白蛋白(BSA)为模板，在水相中“一锅法”合成了由Au@BSA和MnO2@BSA两种纳米颗粒组成的混合纳米探针Au/MnO2@BSA。该探针具有良好的稳定性和生物相容性。探针中的MnO2@BSA组分可有效淬灭Au@BSA组分的红色荧光，当待检测溶液中存在抗坏血酸(AA)时，探针中的MnO2@BSA组分被AA还原降解为具有高弛豫信号的复合物BSA-Mn2+，同时其光淬灭作用减弱，使得Au/MnO2@BSA探针的荧光和磁共振(MR)信号双增强。通过测量探针在检测AA前后的荧光信号和MR信号，可实现对AA的荧光/MR双模态定量检测。此方法不仅有效解决了传统化学合成法在纳米检测探针制备中的缺点，还可通过荧光/MR双模态交叉验证提高检测结果的准确性。
第一章综述了蛋白仿生合成法制备纳米材料的优势，介绍了BSA模拟仿生合成纳米材料的分类及其在生物医学检测中的应用。并在此基础上，提出了本课题的研究思路。
第二章合成了Au/MnO2@BSA纳米探针，并对其物理化学性质及稳定性进行评估。通过透射电镜(TEM)，X射线光电子能谱(XPS)和琼脂糖凝胶电泳实验等证明探针由Au@BSA和MnO2@BSA两种纳米颗粒组成，其晶体结构规则且水溶性和稳定性良好。
第三章研究了Au/MnO2@BSA纳米探针对抗坏血酸(AA)的响应性能。实验结果证明，Au/MnO2@BSA纳米探针对AA具有良好的荧光和MR信号双增强响应特性，且在一定浓度范围内，荧光和MR信号的增强值都与AA的含量成正相关。
第四章Au/MnO2@BSA纳米探针被应用于荧光/MR双模态交叉验证检测人血清中AA的含量。实验表明Au/MnO2@BSA探针对AA的检测线为0.6μM(荧光模态)/0.4μM(MR模态)，检测范围为0-100μM。双模态下的检测结果可进行交叉验证以提高检测准确性。
综上，本课题采用蛋白仿生合成策略，“一锅法”合成了具有良好生物相容性和稳定性的纳米探针Au/MnO2@BSA。探针中的MnO2@BSA组分可有效淬灭Au@BSA组分的红色荧光，而MnO2@BSA易被AA还原降解为强弛豫信号的复合物BSA-Mn2+，凭借这两大特性，Au/MnO2@BSA纳米探针被成功应用于荧光/MR双模态交叉定量检测人血清中的抗坏血酸。双模态下的检测结果可相互验证，有效提高了检测的准确性。本研究为获得高效、准确的分子检测探针提供了新思路。
针对以上问题，本课题采用操作简便，反应条件温和的生物模拟仿生合成策略，以牛血清白蛋白(BSA)为模板，在水相中“一锅法”合成了由Au@BSA和MnO2@BSA两种纳米颗粒组成的混合纳米探针Au/MnO2@BSA。该探针具有良好的稳定性和生物相容性。探针中的MnO2@BSA组分可有效淬灭Au@BSA组分的红色荧光，当待检测溶液中存在抗坏血酸(AA)时，探针中的MnO2@BSA组分被AA还原降解为具有高弛豫信号的复合物BSA-Mn2+，同时其光淬灭作用减弱，使得Au/MnO2@BSA探针的荧光和磁共振(MR)信号双增强。通过测量探针在检测AA前后的荧光信号和MR信号，可实现对AA的荧光/MR双模态定量检测。此方法不仅有效解决了传统化学合成法在纳米检测探针制备中的缺点，还可通过荧光/MR双模态交叉验证提高检测结果的准确性。
第一章综述了蛋白仿生合成法制备纳米材料的优势，介绍了BSA模拟仿生合成纳米材料的分类及其在生物医学检测中的应用。并在此基础上，提出了本课题的研究思路。
第二章合成了Au/MnO2@BSA纳米探针，并对其物理化学性质及稳定性进行评估。通过透射电镜(TEM)，X射线光电子能谱(XPS)和琼脂糖凝胶电泳实验等证明探针由Au@BSA和MnO2@BSA两种纳米颗粒组成，其晶体结构规则且水溶性和稳定性良好。
第三章研究了Au/MnO2@BSA纳米探针对抗坏血酸(AA)的响应性能。实验结果证明，Au/MnO2@BSA纳米探针对AA具有良好的荧光和MR信号双增强响应特性，且在一定浓度范围内，荧光和MR信号的增强值都与AA的含量成正相关。
第四章Au/MnO2@BSA纳米探针被应用于荧光/MR双模态交叉验证检测人血清中AA的含量。实验表明Au/MnO2@BSA探针对AA的检测线为0.6μM(荧光模态)/0.4μM(MR模态)，检测范围为0-100μM。双模态下的检测结果可进行交叉验证以提高检测准确性。
综上，本课题采用蛋白仿生合成策略，“一锅法”合成了具有良好生物相容性和稳定性的纳米探针Au/MnO2@BSA。探针中的MnO2@BSA组分可有效淬灭Au@BSA组分的红色荧光，而MnO2@BSA易被AA还原降解为强弛豫信号的复合物BSA-Mn2+，凭借这两大特性，Au/MnO2@BSA纳米探针被成功应用于荧光/MR双模态交叉定量检测人血清中的抗坏血酸。双模态下的检测结果可相互验证，有效提高了检测的准确性。本研究为获得高效、准确的分子检测探针提供了新思路。