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氮氧化合物NOx能引起光化学烟雾、酸雨、雾霾等一系列的环境问题，如何有效地控制和治理越来越严重的NOx污染问题已经成为国内外的热点研究。NH3-SCR技术是目前去除NOx最为有效且应用最广的技术之一。大量研究表明，MnOx具有优异的低温NH3-SCR催化活性，受到了人们的广泛关注;而作为一种常见的锰氧化物，Mn3O4受到的关注相对较少，其多价态环境和独特的结构与SCR反应性能之间的关系仍不甚清楚。这些问题的解决有利于我们进一步了解Mn基催化剂对NH3-SCR脱硝反应的影响，从而更好的指导催化剂设计。本文采用密度泛函理论(DFT)方法，并引入在位库伦修正(+U)，对Mn3O4(110)表面上NH3-SCR反应过程进行了系统的研究，包括NH3吸附与解离、NH2NO生成和解离以及表面H原子的移除等，得到如下主要结果。 (1)提出了Mn3O4(110)表面上NH3-SCR优势转化路径。在Mn3O4(110)表面上，NH3倾向于吸附在Lewis酸位点(Mn4c)上，进而在晶格氧的作用下解离为NH2;气相NO直接进攻NH2（E-R机理）生成重要中间产物NH2NO。通过对NH2NO解离可能路径的系统计算分析，我们发现NH2NO更倾向于连续脱氢生成N2O（而不是N2），留下的大量H原子在O2的帮助下生成H2O离开表面。 (2)解析了Mn3O4(110)表面实际活性中心结构。[O2c-Mn4c-O3c]是Mn3O4(110)表面暴露的主要结构单元，反应伊始，二配位晶格氧(O2c)因为具有更高的脱氢能力，是反应的主要活性中心，但其结合的H原子难以脱附导致O2c被逐渐覆盖、而基本丧失活性;三配位晶格氧(O3c)虽然脱氢能力相对较弱，但其上的H原子易于脱附，反应达到稳态时，该位点贡献了主要的活性，即实际反应条件下Mn3O4(110)表面的主要活性中心是Mn4c和O3c。 (3)我们对Mn3O4(110)表面NH3-SCR反应进行了详细的微观反应动力学研究，发现NH2与气相NO的反应是整个NH3-SCR反应的决速步骤。在一定范围内，降低NH3解离的能垒、提高NH2表面覆盖度，同时增加NO浓度有助于提高NH3-SCR的反应速率。