铜掺杂二氧化铅电极的制备及其降解阿莫西林的研究

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电化学氧化技术与环境治理技术相结合具有清洁无污染、受水质影响小、无需添加剂等技术优点,目前已广泛应用于难降解有机废水的治理。该技术的核心是电极材料。论文以钛基二氧化铅电极作为研究对象,通过掺杂铜元素进行改性,选取抗生素阿莫西林(AMX)作为模拟废水,以研究所制备电极的应用性能。
  通过电沉积技术,制备不同铜掺杂比例的二氧化铅电极,对阿莫西林废水进行电化学氧化降解实验,用化学需氧量(COD)去除率和阿莫西林去除率作为分析指标,考察掺杂比例对降解效果的影响。实验结果发现,铜掺杂比例为1%时,其降解效果最佳;此外,利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征手段对电极表面形貌进行分析,1.0%Cu-PbO2电极表面的晶体颗粒更加平整、细腻,且裂缝更少,使用Scherrer公式得出其晶体具有更小的尺寸;利用X射线光电子能谱(XPS)表征发现,1.0%Cu-PbO2电极表面具有更多高晶格能的吸附态氧;循环伏安扫描结果表明,Cu-PbO2电极具有更大的电化学活性表面积。
  论文对电化学氧化降解阿莫西林的工艺参数进行了优化,分别是初始pH、初始阿莫西林浓度、电流密度和电解质浓度四个方面。实验结果显示,不同工艺参数对COD和AMX去除率有较大影响,其最佳工艺参数为pH3.5、初始AMX浓度100mg/L、电流密度30mA/cm2以及电解质Na2SO4浓度0.1mol/L。在此条件下电解150分钟后,AMX和COD的去除率分别为99.4%和46.3%。
  为了探究不同工艺参数之间的联系,论文利用响应面法分析了初始pH、初始AMX浓度和电流密度三者之间的交互作用。在建立二次多项式回归方程、方差分析和拟合度分析之后,绘制两两交互作用的响应面图,并增加去除率最高和能源最小的优化目标,最终得到优化条件为pH3.5、初始AMX浓度177.3mg/L和电流密度46.1mA/cm2,同时,COD和AMX去除率分别达到40.6%和93.1%。
  论文最后一部分探讨了阿莫西林的降解机理,结论如下:阿莫西林的降解过程符合拟一级动力学,这是电化学氧化降解有机物的特征;其反应机理有电流密度和pH两个关键因素,分别控制着强氧化性物质羟基自由基的氧化性能和阿莫西林的存在形态,进而影响降解效率;另外,论文也利用气相色谱-质谱联用(GC-MS)技术,分析中间产物并提出可能的降解途径。
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