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近年来我国工业化、城市化的进程加快,工业污水、生活废水以及自然降水的有机污染物大量排入江河,造成水资源的持久性污染。高级氧化技术是一种利用化学反应或物理过程中产生的强氧化性羟基自由基来氧化有毒有机污染物的新型污染控制技术。本论文围绕如何提高Fenton反应和超声波反应的速率和效率开展工作,成功实现了利用可见光加速Fenton反应、利用Au/TiO2提高超声波催化的速率和矿化率,并对反应的机理作了详细的研究。
围绕提高Fenton反应的效率和速率我们课题组开展了长期的研究工作;利用可见光催化Fenton体系降解染料,开发了新的基于可见光金属-配体电荷转移的铁-氮配合物。在本论文的前一部分研究中,我们采用了一种固体催化剂氮化钽在可见光的照射下还原Fe3+来促进铁循环。首先采用溶胶凝胶的方法制备了氮化钽。实验证明,氮化钽可以有效的吸附Fe3+离子,在可见光能高速还原Fe3+;假如有H2O2存在,Fe2+被氧化同时H2O2被迅速分解生成羟基自由基,从而建立了氮化钽表面的Fe2+/Fe3+循环并快速分解双氧水产生羟基自由基的氧化体系,快速降解可见光物吸收的小分子。
超声波处理废水是一种可能实现工业化的高级氧化技术,我们首次研究了加入Au/TiO2作为催化剂对超声波降解偶氮染料的影响。与空白试验相比,Au/TiO2能够快速降解和矿化偶氮染料。染料退色后TOC去除率达到80%。H2O2和H2的生成速率都因Au/TiO2而大大加快。染料的降解中间产物产物包含一系列·OH氧化产物、·H还原产物以及同时氧化和还原的产物。Au/TiO2催化剂的作用是大大增加了超声波分解水产生·OH和·H自由基的效率。本论文首次通过实验提出了超声波降解偶氮染料中·H原子还原的机理。