【摘 要】
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直接液体燃料电池(DLFFCs)因具有电池效率高、燃料来源广泛、易于存储和运输和环境友好等特点在便携式移动电源和新能源汽车等领域具有广阔的应用前景。用于DLFFCs阳极催化剂
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直接液体燃料电池(DLFFCs)因具有电池效率高、燃料来源广泛、易于存储和运输和环境友好等特点在便携式移动电源和新能源汽车等领域具有广阔的应用前景。用于DLFFCs阳极催化剂的Pd基金属间化合物因具有良好的稳定性和较低的成本而成为近年来的研究热点。然而，传统的Pd基金属间化合物的合成方法中表面活性剂的引入和高温热处理会导致催化剂的活性位点覆盖和颗粒团聚，降低催化剂的活性和稳定性。针对这一难题，本文对在较低温度下、无需表面活性剂合成出不同原子比例的PdSn金属间化合物的制备方法进行了研究，并分别探讨了其在碱性条件下的乙醇氧化性能和酸性条件下的甲酸氧化性能。 论文首先以NaBH4为还原剂且无需添加表面活性剂，在250℃反应温度下通过控制前驱体的投料比合成出Pd2Sn/C金属间化合物。X-射线衍射和透射电子显微镜表明Pd2Sn/C金属间化合物催化剂呈现出原子有序结构，且颗粒大小相对均一，平均粒径大小在5.4nm左右。同时，X-射线衍射和X射线能谱技术分别表明Pd的晶格膨胀以及表面结合能的增大。Pd2Sn/C金属间化合物催化剂表现出比Pd2Sn/C无序合金和Pd/C催化剂更高的乙醇催化氧化活性和稳定性。这可能是由于Sn的引入改变了Pd的电子结构，降低了反应物在催化剂表面的吸附强度。同时，X射线能谱技术发现了合金表面的Sn部分以SnO2的状态存在，而SnO2与OH物种之间更强的相互作用可能有利于CH3CHOads的进一步氧化，提高了催化剂的抗乙醛毒化能力。 通过前文同样的合成方法，改变前驱体的投料比合成出Pd3Sn2/C金属间化合物。X-射线衍射和透射电子显微镜表明Pd3Sn2/C金属间化合物催化剂呈现出原子有序结构，且颗粒大小相对均一，平均粒径大小在6.4nm左右。Pd3Sn2/C金属间化合物的甲酸催化氧化活性和稳定性较Pd2Sn/C金属间化合物、PdSn/C无序合金和Pd/C催化剂均有一定程度的提高。这可能是由于Sn的引入能够改变表层Pd原子的电子结构，有利于甲酸分子在催化剂表面的吸附和脱附，促进甲酸在低电位下的氧化。同时，研究表明Sn的引入能够降低CO在Pd表面的吸附能，提高了催化剂的稳定性。
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