【摘 要】
：
光解水制氢可能是未来解决全球能源和环境问题的最理想途径.金属铂是目前最有效的光解水制氢助催化剂之一,然而其活性中心的确定仍存在一定困难.结合动力学分析,我们发现
【机 构】
：
华东理工大学计算化学中心,工业催化研究所,上海市梅陇路130号,200237
论文部分内容阅读
光解水制氢可能是未来解决全球能源和环境问题的最理想途径.金属铂是目前最有效的光解水制氢助催化剂之一,然而其活性中心的确定仍存在一定困难.结合动力学分析,我们发现产氢速率与H原子在活性位的吸附自由能可以呈现出火山型曲线的关联关系(如图1A),在锐钛矿体系中,H吸附自由能为-0.05eV时可以使得产氢活性达到最高[1].基于前述分析,我们研究了H在不同氧化态和颗粒大小Pt团簇上的吸附,发现高度分散或嵌入在TiO2表面的氧化态Pt原子(簇)具有更高的产氢活性,因此氧化态Pt可能为主要的产氢活性位[1].我们进一步计算了铂氧化物PtO和金属Pt团簇(图1C、D)上氢气氧化反应路径(图1B),结果表明PtO氧化物团簇相对于金属态Pt团簇具有较低的H原子吸附能力和吸附分解O2的能力,因此铂氧化物PtO团簇可在保证光解水制氢活性基础上有效地单方向抑制逆反应H2分解或氧化的发生,是催化产氢的主要活性中心[2].本工作中的发现将有助于未来其它高效Pt基光催化剂的研究和发展.
其他文献
Olefins have the largest percentage in modern chemical and petrochemical industry.Traditional separation methods are time consuming and costly.This provides
原油成本占炼油企业生产总成本的95％以上,降低原油的加工损失,就可节约成本,因此研究炼油厂加工损失对于企业降本增效十分有益。 原油加工损失量是指炼油厂在原油加工生产
几丁质是由N-乙酰氨基葡萄糖(N-acetylglucosamine, GlcNAc)通过β-1,4-糖苷键连接而成的高分子聚合物,是仅次于纤维素的第二大可再生资源。几丁质的中间降解产物几丁寡糖是一种具有独特生理活性的功能性低聚糖,分子量小、溶解性好、易于吸收的特性使其在生物医药、食品、化妆品、纺织、农业等各领域都有广泛的应用价值。但传统工艺应用酸碱法来提取制备几丁质相关产品,容易造成较为严重的环
Based on our previous work,[1,2,3,4] the computational study on the detailed mechanism of NHC-catalyzed enantioselective [4+2] annulation of oxidized enals
烯烃的活化在石油化工中占有重要地位，该反应路径的研究对于我们理解催化反应机理，选择和设计更高效的催化剂具有重要意义。丙烯在分子筛表面的H/D 交换反应涉及到C-H 键的
We present a computational insight into the hydrogenation of CO2 catalyzed by a serious of classical catalysts,[Cp*M(6,6-R2-bpy)(OH2)]SO4(M = Co,Rh,Ir,bpy =
在综合多年中国矿业大学以及兖矿集团在煤炭萃取研究试验以及洁净煤利用的基础上,本文探索研究了以煤为原料、四氢呋喃为萃取剂,用萃取的方法连续生产中间产品毛沥青,最终生
进入高中以后,学生很容易发现自身的学习心理已经与初中阶段有着明显区别,因此一定要积极调适自我心理,采取与之相对应的学习方案,比如要采取针对性的词汇记忆与阅读方式,并
目的:分析透明带激光法打孔法活检卵裂球技术行植入前遗传学诊断(PGD)的活检成功率、活检后囊胚形成率以及PGD周期的临床妊娠结局，以评估透明带激光打孔法的安全性和有效性。
天然气被认为是石油、煤等化石能源的富有前景的替代品。作为其主要成分的甲烷分子，非常稳定，故其定向转化成高附加值的化学品(如醇等)或作为燃料直接燃烧，均需甲烷C-H活化