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近年来,我国经济的快速发展导致大气污染物排放量居高不下,灰霾问题日趋严重。灰霾一般发生在静稳、高湿的天气条件下,由于细颗粒物(PM2.5)的快速累积、吸湿,短时间内即可导致区域性能见度急剧恶化,不仅影响人们的日常生活,更严重危害人体健康。要想合理控制和预测灰霾重污染,空气质量数值模式是一个重要的工具,然而当前国内外的空气质量模式仍难以对每次重霾污染事件都作出准确的预测,一个重要原因就是对大气边界层结构和过程认识不足,特别是没有考虑灰霾辐射效应对边界层的影响。 首先利用气溶胶激光雷达、高分辨率探空和气象塔观测资料,对2010年11月16日-20日北京灰霾期间,边界层内消光系数垂直分布、风温结构、湍流特征等进行了分析。分析表明:(1)灰霾持续期间边界层内水平风向具有明显的垂直切变;湍流运动显著减弱,湍流动能(TKE)最大约为0.5m2·s-2,为灰霾前后的10%~20%。(2)灰霾期间边界层内温度垂直分布表现为复杂的多层逆温结构。低空平流逆温层决定了灰霾层的高度,使其不具有昼高夜低的典型日变化特征。(3)利用基于激光雷达消光系数的辐射传输模型研究表明,灰霾期间气溶胶对地面的辐射强迫显著增强,最大可达223W·m-2,为地表接收太阳辐射的64%。 灰霾吸收和散射太阳辐射,使得地面接收的太阳辐射减少,导致近地面气温下降而低空气温上升,大气层结更加稳定,加剧了污染物的累积,即灰霾与边界层气象存在一种正反馈机制。为了量化这一过程,在美国中尺度气象模式WRF和中国科学院大气物理研究所嵌套网格空气质量模式NAQPMS的基础上,研制了考虑气溶胶辐射反馈的气象-化学双向耦合模式WRF~NAQPMS。 为了实现对WRF模式的气溶胶辐射反馈,建立了一个适合于NAQPMS模式、基于Mie散射理论的气溶胶光学特性模块(AOM)。利用2013年1月北京气溶胶化学组分作为输入,对其进行了离线验证。结果表明,AOM模块可以合理模拟气溶胶消光系数和吸收系数,偏差分别为5.5%和-7.1%。同时,利用AOM的计算结果分析了导致灰霾的关键因子:占PM10质量浓度26.3%的二次无机盐和25.4%的有机颗粒物分别贡献了大气消光系数的46.0%和36.6%(含各组分的吸湿增长),是造成大气能见度下降的主要原因。颗粒物吸湿增长使得消光系数增加了50.6%,也是能见度的降低的关键因素。 在此基础上,设计了一个耦合器,实现了WRF和NAQPMS的双向耦合。利用双向耦合的WRF~NAQPMS对三个灰霾个例进行了模拟,初步量化了灰霾-边界层正反馈机制的强度。研究表明,灰霾期间由于气溶胶直接辐射效应, (1)京津冀地区辐射衰减可达15%~20%。AOD>0.3的区域内平均近地面气温下降0.5~1℃,而1000m以上气温有所升高,增幅约为0.05~0.3℃。风速下降分别可达7%~10%。边界层内湍流动能减弱,减幅最大为13%~22%。边界层高度降低可达20%~25%。灰霾期间气溶胶的辐射反馈使得边界层大气更加静稳。 (2)边界层大气更加静稳导致PM2.5进一步累积:北京、石家庄和保定等污染较重的城市灰霾期间平均PM2.5浓度增幅可达20~30%,置信水平在95%以上,PM2.5小时浓度最大增加可达50%~100%。区域(AOD>0.3)平均近地层PM2.5浓度增加为10%~20%。 因此,灰霾-边界层气象正反馈机制导致了细颗粒物浓度进一步增加。