中国含碳气溶胶时空分布特征研究

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含碳气溶胶对区域和全球气候变化、能见度下降以及人体健康都具有重要影响。中国是大气含碳气溶胶排放的重要源区。由于领土面积广大、排放源复杂,缺乏全面系统的观测资料,中国成为世界上含碳气溶胶的分布和效应模拟不确定性最大的区域之一。本论文基于中国科学院气溶胶观测网,采用安德森分级采样器(粒径范围分别为<0.4μm、0.4-0.7μm、0.7-1.1μm、1.1-2.1μm,2.1-3.3μm、3.3-4.7μm、4.7-5.8μm、5.8-9.0μm和>9.0μm)进行大气颗粒物采样,以IMPROVE_A(TOR)方法测定其中的有机碳(OC)和元素碳(EC),获取中国典型区域含碳气溶胶OC和EC质量浓度粒径谱分布,初次阐述我国不同区域含碳气溶胶分布特征与来源,为我国气溶胶环境与气候效应研究提供了有价值的基础实验数据与研究结果。本文结果如下:  对比全国观测结果,我国含碳气溶胶具有显著城/乡差异,同时具有区域性、季节性分布特征。高值主要集中在华北、华东、华南以及西南的城市和农村地区;全国高值出现的具体地区随季节变化,体现了含碳气溶胶空间和时间变化的复杂性。城市站点PM2.1中OC年均浓度范围为15.9-28.7μg m-3,EC年均浓度范围为在2.1-7.6μg m-3;农村站点PM2.1中OC年均浓度范围为14.9-22.2μg m-3,EC年均浓度范围为2.0-4.2μg m-3之间;区域背景站点PM2.1中OC的年均浓度范围为6.6-14.8μg m-3,EC的年均浓度范围为0.8-2.3μg m-3。各站点PM2.1中OC和EC主要表现为秋冬季节较高而春夏季节较低;由于南亚和东南亚生物质燃烧源的影响,西南地区农村站点西双版纳PM2.1中OC和EC呈现春季明显高于其它季节的季节变化特征。  全国城市PM2.1中OC和EC的来源主要为化石燃料,且OC的来源以一次排放为主,其中冬季粒径<0.4μm颗粒物中一次源的贡献最大,OC和EC高度相关(R2达到0.99),随粒径增加OC的来源更加复杂(OC和EC的相关性减弱)。农村PM2.1中OC和EC的相关性比城市弱,表明其OC和EC来源比城市更为复杂。农村和区域背景站OC/EC比值通常高于城市,体现出农村和区域背景站OC和EC来源更加复杂,生物质燃烧和长距离传输对OC和EC的贡献增大。  全国各类站点OC和EC浓度粒径谱分布主要呈双峰型分布,峰值分别位于细粒子中的0.4-1.1μm和粗颗粒中的4.7-5.8μm,表明燃烧和机械摩擦分别是细粒子和粗粒子中含碳组分的主要来源。对于多数站点冬季细粒子中各粒径段OC和EC浓度升高,且峰值高于其它季节。OC和EC粒径分布体现排放源变化特征,且冬季PM2.1中OC和EC占PM9中OC和EC的比例与其它季节相比达到最高,表明人为燃烧源排放增加。由于细粒子中OC和EC主要来自燃烧过程,所有站点TSP中OC和EC的几何平均直径(GMD)在2.5μm以下。除西双版纳和昆明外,细粒子中OC和EC的GMD在冬季最高,且冬季细粒子中OC和EC的GMD在寒冷地区表现出高值。由于沙尘影响春夏季西北站点粗粒子中OC和EC的GMD高于秋冬季。
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