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本论文的工作主要分为两个部分：一是系统地研究了阳离子模板、共配体和溶剂调控下甲酸、叠氮和亚硝酸根这几个三原子桥在构筑分子基磁体方面的特性；二是研究了基于多醇胺配体的多核配合物，并成功地把甲酸桥引入了这个体系，得到了甲酸根桥连多核簇形成的立方笼和二维的扩展结构。主要开展了以下一系列工作：
1.以不同的烷基胺阳离子为模板，得到了三个类似的钙钛矿结构的化合物[AmineH+]x[H3O+]y[Fe(HCOO)3-]·(CH3OH)z(amine=MeNH2、Me2NH和Me3N)，虽然三者都表现出弱铁磁行为，但是它们的剩磁和矫顽力可以通过阳离子来调控。
2.以盐酸质子化的阳离子胺为模板，得到了两个具有钙钛矿结构的化合物[Me3NH][Mn(N3)3]和[Me2NH2][Mn(N3)3]，由于阳离子的不同，前者表现出spin-flop行为，而后者表现出弱铁磁行为。分别以不同酸质子化的烷基胺为阳离子为模板，得到了[Et3NH]Cu4(N3)9、[Et3NH]2Cu7(N3)16、[Me3NH]2Cu5(N3)12和[Me3NH]Cu3(N3)7Cl，四者具有不同的层状结构，并分别表现出变磁、反铁磁和亚铁磁等行为。在对这些化合物进行磁构关系研究的过程中，根据大量的理论计算及实验结果，发现了新的规律：铜离子偏离基平面的距离较大时有利于叠氮桥传递反铁磁作用，而大的二面角及四角锥到三角双锥的形变都有利于铁磁作用的发生，并进一步用分子轨道理论解释了各种结构参数对叠氮传递磁性的影响。用质子化的二胺阳离子为模板，得到了两个新的叠氮铜化合物，(dmenH2)[Cu6(N3)14]和(trimenH2)[Cu6(N3)14]，两个化合物中都含有类似的由叠氮桥连[cu6(N3)142-]n阴离子链形成的叠氮铜致密层，由于层间阳离子大小不同造成的层间距离不同，两者的磁行为有显著的区别，在前者中长程的反铁磁有序和短程的铁磁有序共存，而在后者中只观察到短程的铁磁有序。
3.分别以[Me2NH2]+和[EtNH3]+为模板，首次得到了甲酸和叠氮混合桥连的化合物，[Me2NH2][M(N3)2(HCOO)](M=Fe、Co)、[EtNH3][Co(N3)2(HCOO)]和CuN3HCOO，前三者为一维的变磁体，后者表现出spin-flop行为，并在50kOe下发生了反铁磁到顺磁态的转变。
4.用二胺类配体为共配体得到了Cu3(en)2(N3)6、Cu2(1，2-pn)(N3)4、Cu5(N,N-dmen)2(N3)10、Cu3(NN’-dmen)(N3)6、Cu3(N,N-dmen)(N3)6和Cu4(N，N，N’,N-tmen)(N3)8。随着取代基的位置及个数的不同，化合物在结构上表现出从多核、一维的带和梯子到二维和三维网络的结构变化，磁性上也表现出铁磁、反铁磁等变化。以六次甲基四胺为共配体，用不同的溶剂为扩散剂，分别得到了一维的Cu2(HMTA)(N3)4CH3OH和二维的[HMTA]+[Cu4(HMTA)(N3)9]·CH3OH，发现了溶剂对晶体结构的影响。
5.用吡嗪(pyz)和亚硝酸根为桥连配体，得到了两个三维的化合物M(pyz)2NO2ClO4(M=Co，Cu)，首次发现了亚硝酸根的μ1,3-桥连方式，磁性测量及实验数据拟合表明μ1,3-的亚硝酸根在其中传递反铁磁作用。
6.用多分枝的醇胺为配体，得到了三个盘状结构的七核化合物Mn7(nmdea)6(N3)6·CH3OH、Fe7(tea)6(ClO4)2和[Co7(dea)6(HCOO)3](ClO4)3/4(OH)5/4，它们分别表现出铁磁行为、弱铁磁行为和亚铁磁行为。利用甲酸的桥连作用和小的空间位阻，成功地把甲酸桥引入了这个体系，分别得到了八核的[Fe8O3(tea)(teaH)3(HCOO)9]·[Et3NH]3(ClO4)3[H2O]0.5、一个结构新颖64核的立方笼{{Fe8O3(tea)(teaH)3(HCOO)6]8(HCOO)12}(ClO4)12·3CH3OH·36H2O以及由五核单元和四核单元共顶点连接而成的二维蜂窝状的配合物Mn6(HCOO)12(tea)2·(CH3OH)(H2O)。其中64的立方笼的每个顶点都被三个μ4-的氧桥连的八核铁占据。