粘土矿物负载型纳米催化材料的制备及性能研究

• 作 者: 陶然婷
• 机 构: 中国科学院大学
• 出 处: 中国科学院研究生院 中国科学院大学
• 发表日期: 2011年期
• 关键词: 粘土矿物 离子液体 纳米催化材料 催化性能

随着绿色化学的发展，绿色催化剂的设计和制备引起了人们的广泛关注，其中环境友好的负载型纳米催化剂的研究是催化领域的前沿研究课题。天然粘土矿物是一类环境友好材料，因其独特的结构和性能在催化领域具有广阔的应用前景。本论文以绿色化学的基本原则为指导，以天然粘土矿物为载体，发展制备天然粘土矿物负载型催化材料的新方法，制备了一系列性能优良的粘土矿物负载钯纳米催化材料。主要研究内容和结果如下：　　
1.以海泡石为载体，在胍基离子液体的辅助下制备了海泡石负载钯纳米催化剂。钯主要以Pd0的形式均匀分布在海泡石上，其尺寸约为5 nm，尺寸分布窄。研究了该催化剂对环己烯和1，3-环己二烯等烯烃的加氢反应，及其对碘苯与烯烃的Heck反应的催化性能。结果表明，该催化剂对这些反应均显示很高的活性和稳定性。　　
2.以合成的镁铝水滑石为载体，在L-精氨酸辅助下制备了水滑石负载钯纳米催化剂。金属钯颗粒在水滑石上均匀分布，平均尺寸约为4 nm，尺寸分布窄。研究了该催化剂对芳香酮的转移加氢反应的催化性能。结果表明，该催化剂对这类反应均显示很高的活性和良好的稳定性。L-精氨酸不仅辅助钯颗粒牢固负载到水滑石上，而且对芳香酮的转移加氢反应有良好的促进作用。　　
3.以表面富含羟基的云母粉为载体，通过与其表面羟基反应将具有还原能力的氯化亚锡嫁接到云母表面，然后使Pd2+被云母表面的Sn2+原位还原，得到云母负载Pd纳米催化材料。金属钯颗粒均匀分布在云母片上，平均尺寸2.6 nm左右，并且尺寸分布窄。研究了该材料对碘苯及其衍生物与烯烃的Heck反应，以及对柠檬醛的选择性加氢反应的催化性能。结果表明，该催化剂对这些反应均显示高活性和良好的稳定性，是一种高效催化材料。　　
4.选用硅藻土作为载体，采用与3中所述类似的方法制备了AuPd/硅藻土纳米催化剂。金属颗粒在硅藻土上均匀分布，尺寸约为4.3 nm。研究了不同Au：Pd比例的催化剂对苯甲醇氧化的催化性能。结果表明，Au：Pd质量比为3:4的材料对苯甲醇的氧化反应显示很高的活性、选择性和稳定性。