特殊形貌介孔二氧化硅的合成及固定化酶降解有机氯农药

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本论文主要针对于介孔材料的多种合成方法,进行研究剖析对比。通过如:Ostwald陈化法,软模板法,硬模板法,制备出一系列的不同形貌的介孔及改性介孔材料。运用多种科学表征手段,XRD、SEM、TEM、HRTEM,VSM,N2吸附脱附,粒度分析,严谨的对合成产物进行了分析,并加以横向对比,从原料来源,合成工艺,微观形貌,孔道结构,尺寸粒度等方面,总结出各类合成方法的优势与特点。以-固定化漆酶的能力作为应用指标,对各种材料的应用性能进行了评估。最后,联系实际,筛选出其中比较优秀的材料进行了固定化漆酶降解甲氧滴滴涕(MXC)的实验,并通过UW Vis、气象色谱等辅助手段,对于其固定化率、去除、降解、吸附能力的最佳条件进行了研究。  文章的第一部分,以地热矿渣废料为原材料,经过前处理,采用Ostwald陈化法,制备出了球状介孔材料。经过精确实验确定原料前驱体的组成,控制单一变量,调节环境酸度,探讨了pH值对于合成条件的影响。当pH=8时得到了粒径比较均一,比表面积达能够达到484 m2/g,孔径3.02 nm的球型介孔材料。并结合实验现象和微观表征,对于不同酸度环境下产生的产物机理进行了分析。  文章的第二部分,采用了软模板法,以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵作为模板,以TEOS为硅源,不断调节助表面活性剂的用量,得到了不同形貌(球状,竹节状,蠕虫状,管状)的介孔硅材料。并且,对于极为特殊的竹节状材料,其具有优秀的孔道结构(1180 m2/g,孔径4.2 nm),对其进行详细的表征分析并提出其可能的形成机理。  文章的第三部分,采用了硬模板法,合成了棒状纳米CaCO3,并以纳米CaCO3和十六烷基三甲基溴化铵作为双模版,以硅酸四乙酯为硅源,通过原位合成和高温分解有机相的方法,将Fe3O4和超顺磁性的Fe3S4分别以嵌入式和包埋式固定于管状介孔SiO2材料中,制备出了磁性介孔材料Fe3O4/SiO2,Fe3S4@SiO2。在HRTEM分析下,可以看到规整的介孔孔道。同时,铁离子的掺杂,也使得材料的热稳定性大大的提高。  文章的第四、第五部分为应用实践。通过以ABTS为底物,以各种材料进行漆酶的固定化实验,测定最终酶活,作为各种材料应用性能的表征,总结出各种制备方法的优缺点,进行筛选。第五部分则以筛选出的材料,进行降解农药MXC的实验,究降解MXC的最优条件和固定化酶的重复使用率。
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