论文部分内容阅读
甲烷(CH4)是除CO2外最重要的大气温室气体，同时也是重要的活性气体，利用先进仪器对甲烷浓度进行精密的长期测量，获得长期变化的数据集，再基于可靠观测数据集研究甲烷浓度在源排放地区如华北地区的时空变化特征对于全球变化研究具有重要科学意义，对于温室气体卫星产品验证具有重要应用价值。在目前全球温室气体观测网络中，以Picarro气体采样分析以及地基FTIR遥感反演是获取高精度大气痕量气体浓度的主要探测方式。中国华北京津冀地区目前有多台Picarro气体采样分析仪，而FTIR地基遥感观测甚少。因此中国科学院大气物理研究所在河北省香河县部署了地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)Bruker IFS125HR，以及原位测量仪器Picarro G2301，自2018年6月开始，测量包括CH4和CO2等温室气体浓度。
本论文主要基于香河站地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪和Picarro G2301气体分析仪的一手观测资料进行分析研究。对于香河站地基FTIR的测量，我们实现了同时利用全球碳柱总量观测网(TCCON)反演算法(GGG2014)和大气成分变化探测网(NDACC)反演算法(SFIT4)来计算CH4的摩尔比浓度。不同观测和反演方法给出的摩尔比柱浓度或者近地面摩尔比浓度XCH4的平均值（标准偏差）的结果是:TCCON为1.8839ppm(0.0129ppm);NDACC为1.9234ppm(0.0193ppm);而Picarro气体分析仪为2.2049ppm(0.0945ppm)。发现CH4近地面摩尔比浓度比大气整层摩尔比柱浓度XCH4高约13％，表明香河地区有很强的CH4排放源。
利用NDACC反演算法对香河站FTIR观测的太阳直射光谱信号分别反演了对流层和平流层的CH4摩尔比分层柱浓度，发现平流层CH4摩尔比浓度远低于对流层的。平流层CH4摩尔比浓度随季节变化，这与平流层和对流层物质交换过程有密切关系。
利用华北地区香河站一手观测资料对CarbonTracker-CH4的模式模拟结果进行了验证评估，发现对于香河地区甲烷的季节变化以及日变化特征，CarbonTracker-CH4的模式模拟结果与香河站近地面观测数据存在明显的差异。该模型可以重现CH4摩尔比浓度在夏季的峰值，但低估了冬季的峰值。模拟和测量的CH4摩尔比浓度的日变化不同。这可能是模式低估了香河地区垃圾填埋和污水处理产生的CH4排放源。
利用香河站地面Picarro采样分析仪和地基FTIR及附近廊坊环保站的观测数据，分析了CH4与CO、CO2排放的相关性，发现了CH4、CO2和CO在冬季三者相关性较高，极可能具有排放同源性。另外，香河站CH4、CO、CO2之间的线性相关性存在季节差异。CH4与CO2夏季相关性最低，冬季最高。CH4与CO在秋冬季相关性较高，夏季较低。CO与CO2在冬季、春季有较好的相关性，冬季相关性高达0.906，而夏季较低。这些相关性与生物源排放、燃气使用、垃圾填埋和污水处理排放等密切相关。
本论文主要基于香河站地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪和Picarro G2301气体分析仪的一手观测资料进行分析研究。对于香河站地基FTIR的测量，我们实现了同时利用全球碳柱总量观测网(TCCON)反演算法(GGG2014)和大气成分变化探测网(NDACC)反演算法(SFIT4)来计算CH4的摩尔比浓度。不同观测和反演方法给出的摩尔比柱浓度或者近地面摩尔比浓度XCH4的平均值（标准偏差）的结果是:TCCON为1.8839ppm(0.0129ppm);NDACC为1.9234ppm(0.0193ppm);而Picarro气体分析仪为2.2049ppm(0.0945ppm)。发现CH4近地面摩尔比浓度比大气整层摩尔比柱浓度XCH4高约13％，表明香河地区有很强的CH4排放源。
利用NDACC反演算法对香河站FTIR观测的太阳直射光谱信号分别反演了对流层和平流层的CH4摩尔比分层柱浓度，发现平流层CH4摩尔比浓度远低于对流层的。平流层CH4摩尔比浓度随季节变化，这与平流层和对流层物质交换过程有密切关系。
利用华北地区香河站一手观测资料对CarbonTracker-CH4的模式模拟结果进行了验证评估，发现对于香河地区甲烷的季节变化以及日变化特征，CarbonTracker-CH4的模式模拟结果与香河站近地面观测数据存在明显的差异。该模型可以重现CH4摩尔比浓度在夏季的峰值，但低估了冬季的峰值。模拟和测量的CH4摩尔比浓度的日变化不同。这可能是模式低估了香河地区垃圾填埋和污水处理产生的CH4排放源。
利用香河站地面Picarro采样分析仪和地基FTIR及附近廊坊环保站的观测数据，分析了CH4与CO、CO2排放的相关性，发现了CH4、CO2和CO在冬季三者相关性较高，极可能具有排放同源性。另外，香河站CH4、CO、CO2之间的线性相关性存在季节差异。CH4与CO2夏季相关性最低，冬季最高。CH4与CO在秋冬季相关性较高，夏季较低。CO与CO2在冬季、春季有较好的相关性，冬季相关性高达0.906，而夏季较低。这些相关性与生物源排放、燃气使用、垃圾填埋和污水处理排放等密切相关。