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京津冀地区受三面环山特殊地形、高强度污染源排放、区域输送以及快速化学转化的影响，近年来一直遭受严重的空气污染，居民交通出行和身体健康受到影响。研究一致认为区域输送在污染过程中起到重要作用，但区域输送对污染不同阶段的影响以及传输过程中气溶胶的演变情况尚不明确，因此深入研究PM2.5污染的形成、来源以及化学转化对于了解京津冀地区PM2.5污染形成机制具有重要意义。
本研究基于耦合了气溶胶微物理模块(APM)的自主空气质量模式NAQPMS，发展了解析二次无机气溶胶的输送形态的新方法，能够区分颗粒物和前体物对二次无机气溶胶的输送贡献;发展了基于气溶胶混合状态和气溶胶含水量的非均相化学参数化方案。用更新后的NAQPMS，针对京津冀地区2015-2017年秋冬季典型重污染过程开展数值模拟，解析区域输送对污染不同阶段的影响以及三维输送结构，掌握了二次无机气溶胶的输送形态;分析了气溶胶输送过程中理化属性的演变规律;并研究了气溶胶与边界层的反馈作用对气溶胶质量浓度的影响。研究发现:
(1)区域输送对京津冀地区二次无机气溶胶的贡献达50％-87％，远高于对一次气溶胶的贡献（7％-36％）。将北京的污染过程按照PM2.5的演变趋势分为起始阶段和维持阶段，在2016年秋冬季的六次污染过程中，区域输送主导了3次过程起始阶段和2次污染过程维持阶段的二次无机气溶胶的形成。二次无机气溶胶的区域输送导致2015年11月底北京重污染的快速形成。区域输送的贡献随高度的升高而增加，本地排放的贡献随高度升高快速减小。污染源区传输到北京的污染气团高度集中在200-1000m，气团传输高度随着污染源区与北京距离的增加而升高。河北西部传输到北京的PM2.5气团集中在100-1000m高度，来自山东的气团则在200-1500m之间向北京传输。前体物在区域输送过程中发生化学转化是二次无机气溶胶传输的主要形式，区域源排放的前体物在当地生成的二次无机气溶胶对于北京的贡献可以忽略。本地排放的前体物在本地的化学转化和区域源排放的前体物在传输中的化学转化解释了北京硫酸盐的快速增长。
(2)区域输送过程中气溶胶的微物理特性发生改变，具体表现为气溶胶粒径和老化程度大幅提升，几何平均粒径从低于90nm增加到120nm左右，黑碳表面附着二次污染物的质量与黑碳的比值(RBC)从2-4增加到4-8。2017年的气溶胶在传输过程中也表现出与2016年相似的特征，整体上几何平均粒径增加。非均相化学过程是影响气溶胶老化程度的重要过程。研究发现，在高相对湿度的高污染阶段，非均相化学过程对硫酸盐的贡献可达30％以上，其贡献在硫酸盐浓度大于20μg/m3时呈现快速增长。仅SO2的非均相化学反应对气溶胶粒子群的几何平均粒径的影响不显著，但对RBC的影响最大可达10％。
(3)输送过程中气溶胶理化特性的改变影响气溶胶消光特性，消光系数受气溶胶质量的影响很大，受混合状态的影响相对较小，但不同混合状态下单次散射反照率的差异可达40％。基于APM的“半外混合”假设的光学模块对Angstrom指数的模拟更接近观测，单次散射反照率的演变也得到很好的表征。在此基础上用考虑气溶胶与边界层双向反馈的WRF-NAQPMS模式研究2016年12月16日-21日重污染红色预警过程，发现气溶胶的直接辐射效应使北京的边界层高度降低6.4％、相对湿度增加3％，PM2.5浓度增加5-10％，且二次粒子增加较一次粒子增加明显。
本研究基于耦合了气溶胶微物理模块(APM)的自主空气质量模式NAQPMS，发展了解析二次无机气溶胶的输送形态的新方法，能够区分颗粒物和前体物对二次无机气溶胶的输送贡献;发展了基于气溶胶混合状态和气溶胶含水量的非均相化学参数化方案。用更新后的NAQPMS，针对京津冀地区2015-2017年秋冬季典型重污染过程开展数值模拟，解析区域输送对污染不同阶段的影响以及三维输送结构，掌握了二次无机气溶胶的输送形态;分析了气溶胶输送过程中理化属性的演变规律;并研究了气溶胶与边界层的反馈作用对气溶胶质量浓度的影响。研究发现:
(1)区域输送对京津冀地区二次无机气溶胶的贡献达50％-87％，远高于对一次气溶胶的贡献（7％-36％）。将北京的污染过程按照PM2.5的演变趋势分为起始阶段和维持阶段，在2016年秋冬季的六次污染过程中，区域输送主导了3次过程起始阶段和2次污染过程维持阶段的二次无机气溶胶的形成。二次无机气溶胶的区域输送导致2015年11月底北京重污染的快速形成。区域输送的贡献随高度的升高而增加，本地排放的贡献随高度升高快速减小。污染源区传输到北京的污染气团高度集中在200-1000m，气团传输高度随着污染源区与北京距离的增加而升高。河北西部传输到北京的PM2.5气团集中在100-1000m高度，来自山东的气团则在200-1500m之间向北京传输。前体物在区域输送过程中发生化学转化是二次无机气溶胶传输的主要形式，区域源排放的前体物在当地生成的二次无机气溶胶对于北京的贡献可以忽略。本地排放的前体物在本地的化学转化和区域源排放的前体物在传输中的化学转化解释了北京硫酸盐的快速增长。
(2)区域输送过程中气溶胶的微物理特性发生改变，具体表现为气溶胶粒径和老化程度大幅提升，几何平均粒径从低于90nm增加到120nm左右，黑碳表面附着二次污染物的质量与黑碳的比值(RBC)从2-4增加到4-8。2017年的气溶胶在传输过程中也表现出与2016年相似的特征，整体上几何平均粒径增加。非均相化学过程是影响气溶胶老化程度的重要过程。研究发现，在高相对湿度的高污染阶段，非均相化学过程对硫酸盐的贡献可达30％以上，其贡献在硫酸盐浓度大于20μg/m3时呈现快速增长。仅SO2的非均相化学反应对气溶胶粒子群的几何平均粒径的影响不显著，但对RBC的影响最大可达10％。
(3)输送过程中气溶胶理化特性的改变影响气溶胶消光特性，消光系数受气溶胶质量的影响很大，受混合状态的影响相对较小，但不同混合状态下单次散射反照率的差异可达40％。基于APM的“半外混合”假设的光学模块对Angstrom指数的模拟更接近观测，单次散射反照率的演变也得到很好的表征。在此基础上用考虑气溶胶与边界层双向反馈的WRF-NAQPMS模式研究2016年12月16日-21日重污染红色预警过程，发现气溶胶的直接辐射效应使北京的边界层高度降低6.4％、相对湿度增加3％，PM2.5浓度增加5-10％，且二次粒子增加较一次粒子增加明显。