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地球系统模式是我们研究当前气候特征，了解过去演变历史，预测未来变化的最重要的综合性数值模拟工具。在许多国家都建立起了自己的地球系统模式以后，由大气物理所自主研发的中国科学院地球系统耦合模式(CAS-ESM)也于2015年9月发布了正式的版本—CAS-ESM1.0，其中尚有许多科学问题亟待进一步研究。
本论文详细介绍了CAS-ESM1.0中的大气化学与气溶胶模式(AACM)的改进版。除对AACM整体做简介外，还对以下几个部分做了深入研究:1.介绍了AACM中新的大气化学机制Fast-MOZART，并以此为基础，通过数学软件Matlab对平流层化学过程做了一系列积分，以研究与O3和NOx的变化关系。此外，还对AACM做了10年的积分，研究平流层O3和NOx的季节变化以及纬向分布。2.介绍AACM中原有的Zender03起沙方案和新的Kok14起沙方案(J.F.Kok等.，2014)，然后将Kok14起沙方案引入AACM，并做了5年的积分，将模拟结果与AERONET观测资料进行比较和分析。3.为研究大粒径海盐对气溶胶光学厚度(AOD)及海盐柱浓度的影响，我们在AACM中原有的海盐排放方案基础上，引入了Andreas(1998)和吴琳等(2017)的大粒径海盐排放方案，并采用曾庆存、吴琳、程雪玲等提出的上升系数kup对排放进行修正，将其命名为Andreas-Wu方案;对采用两种不同海盐排放方案CAS-ESM做了2008-2010年的积分，将模拟结果与观测资料进行了比较和分析。4.介绍AACM中的人为气溶胶，引入了新的排放清单HTAP_v2.2，并分析比较了不同排放清单对CAS-ESM模拟人为气溶胶的影响以及人为气溶胶的辐射强迫。论文的主要结论如下:
1.我们在AACM原有的Trop-MOZART化学机制的基础上，建立了新的化学机制Fast-MOZART，同时兼顾了效率和重要的化学过程。为了从理论上得到平流层化学的基本特征，我们使用了Matlab对Fast-MOZART中的平流层化学过程进行了模拟，得出以下几个主要结论:1.平流层中NO2的增加会导致O3浓度的减少。2.O3的浓度在正午达到最大;NO3只在夜间存在，白天含量基本为0，NO则刚好相反;N2O5在白天浓度较低，在夜间浓度较高;NO2的浓度在夜晚到来后不久达到最大，在凌晨最小。3.N2O5对温度十分敏感，尤其是在T＞245K以后，浓度随温度的升高而迅速降低。另外，我们还使用了CAS-ESM对平流层化学过程做了模拟，并分析了平流层NOx和O3的季节变化及一些分布特征，主要特征有:1.纬度越低，O3和NO2浓度越高，且O3浓度最大值出现在32km高度左右，NO2浓度最大值出现在38km高度左右。2.在北半球夏季，北半球O3浓度较高，南半球O3浓度较低;在冬季则刚好相反;北半球的NO2浓度在10月、11月达到最高，在5月、6月达到最低。这些特征与观测得到的结论基本一致。
2.为了对比研究不同起沙方案的影响，我们分别利用耦合了Kok14方案以及原有Zender03方案的CAS-ESM对全球的沙尘做了2005-2010年的模拟，并将模拟结果和AERONET站点资料做了比较。结果表明，Zender03方案和Kok14方案都能比较合理地体现全球沙尘分布的主要特征，但Kok14方案能更好地模拟出撒哈拉沙漠下游地区以及巴塔哥尼亚沙漠的沙尘，而Zender03方案模拟的阿拉伯半岛波斯湾附近沙尘AOD偏高。总的来说，Kok14方案模拟的沙尘更为准确，与AERONET站点观测资料的相关系数更高。另外，采用Kok14方案可以让我们不必再使用Zender03方案中的经验性沙尘源地函数，这在物理上更加合理。
3.我们在AACM中引入了一个新的海盐排放方案，将其命名为Andreas-Wu方案。这个方案将排放的海盐半径从10μm提高到250μm，而新模态的海盐粒子命名为SSLT4。之前的模式都忽略了rd＞10μm的海盐气溶胶，主要原因是他们认为大的海盐粒子太重，无法进入边界层，因此没有考虑它们的排放。但是，海洋观测数据显示，在大风条件下，高度小于110m的风速垂直分布几乎与边界层的高度无关，且有强相干结构的阵风存在。在这种阵风的作用下，一些大粒径的海盐粒子能够上升到边界层，从而影响辐射(Wu等.，2017)。我们对AACM-STD(原来国际上广泛采用的排放方案)和AACM-NEW(Andreas-Wu方案)做了2008-2010年的模拟，模拟结果表明:在高纬海域中，SSLT4海盐粒子占总AOD的8％左右;而在低纬度海域，由于风速较小的原因，几乎没有SSLT4的排放。此外，全球平均而言，SSLT4占海盐柱浓度的15％左右。在与MODIS和AERONET观测的比较中，我们发现引入了SSLT4的AACM-NEW比AACM-STD的模拟结果更好。相比其他模态的海盐，SSLT4更容易受到风速的影响，因此风速较大的海域是SSLT4的主要源地。尽管SSLT4的数浓度远小于积聚态海盐的数浓度，但SSLT4在总的排放质量中占了绝大部分。SSLT4的平均寿命并不长，只有1.3小时左右，因此它对云的影响没有积聚态海盐（寿命长达一天）那么大。虽然如此，SSLT4对AOD的贡献也是不可忽略的。
4.AACM原来默认的排放清单是CMIP5排放清单，对应的年份是2000年，分辨率为1.9°×2.5°。为了对比不同排放清单的差别，我们又使用了一个新的排放清单HTAP_v2.2，其对应的年份是2010年，分辨率为0.1°×0.1°，采用了各国最新的排放数据，并且被推荐作为全球排放基准使用。我们做了三组试验，除了读入的排放不同，其他条件都相同。作为参照试验的1850采用了CMIP5中1850年的排放，另外两组对照试验CMIP5和HTAP则分别采用了CMIP5中2000年的排放和HTAP_v2.2中2010年的排放。通过对模拟结果进行比较和分析，我们得到的主要结论有:1.HTAP试验中的AOD分布与CMIP5大致相当，主要差异体现在非洲中部和美国东部(HTAP大于CMIP5)。2.HTAP和CMIP5试验得到的人为气溶胶辐射强迫均在IPCC AR5中合理估计范围之内，但HTAP的人为气溶胶辐射强迫要比CMIP5小0.285W/m2。3.这三组试验表明，工业革命以后人为气溶胶的增长显著增加了全球的云滴数浓度和云中所含的水汽，尤其以中国东部和东南亚增加最为明显。
本论文详细介绍了CAS-ESM1.0中的大气化学与气溶胶模式(AACM)的改进版。除对AACM整体做简介外，还对以下几个部分做了深入研究:1.介绍了AACM中新的大气化学机制Fast-MOZART，并以此为基础，通过数学软件Matlab对平流层化学过程做了一系列积分，以研究与O3和NOx的变化关系。此外，还对AACM做了10年的积分，研究平流层O3和NOx的季节变化以及纬向分布。2.介绍AACM中原有的Zender03起沙方案和新的Kok14起沙方案(J.F.Kok等.，2014)，然后将Kok14起沙方案引入AACM，并做了5年的积分，将模拟结果与AERONET观测资料进行比较和分析。3.为研究大粒径海盐对气溶胶光学厚度(AOD)及海盐柱浓度的影响，我们在AACM中原有的海盐排放方案基础上，引入了Andreas(1998)和吴琳等(2017)的大粒径海盐排放方案，并采用曾庆存、吴琳、程雪玲等提出的上升系数kup对排放进行修正，将其命名为Andreas-Wu方案;对采用两种不同海盐排放方案CAS-ESM做了2008-2010年的积分，将模拟结果与观测资料进行了比较和分析。4.介绍AACM中的人为气溶胶，引入了新的排放清单HTAP_v2.2，并分析比较了不同排放清单对CAS-ESM模拟人为气溶胶的影响以及人为气溶胶的辐射强迫。论文的主要结论如下:
1.我们在AACM原有的Trop-MOZART化学机制的基础上，建立了新的化学机制Fast-MOZART，同时兼顾了效率和重要的化学过程。为了从理论上得到平流层化学的基本特征，我们使用了Matlab对Fast-MOZART中的平流层化学过程进行了模拟，得出以下几个主要结论:1.平流层中NO2的增加会导致O3浓度的减少。2.O3的浓度在正午达到最大;NO3只在夜间存在，白天含量基本为0，NO则刚好相反;N2O5在白天浓度较低，在夜间浓度较高;NO2的浓度在夜晚到来后不久达到最大，在凌晨最小。3.N2O5对温度十分敏感，尤其是在T＞245K以后，浓度随温度的升高而迅速降低。另外，我们还使用了CAS-ESM对平流层化学过程做了模拟，并分析了平流层NOx和O3的季节变化及一些分布特征，主要特征有:1.纬度越低，O3和NO2浓度越高，且O3浓度最大值出现在32km高度左右，NO2浓度最大值出现在38km高度左右。2.在北半球夏季，北半球O3浓度较高，南半球O3浓度较低;在冬季则刚好相反;北半球的NO2浓度在10月、11月达到最高，在5月、6月达到最低。这些特征与观测得到的结论基本一致。
2.为了对比研究不同起沙方案的影响，我们分别利用耦合了Kok14方案以及原有Zender03方案的CAS-ESM对全球的沙尘做了2005-2010年的模拟，并将模拟结果和AERONET站点资料做了比较。结果表明，Zender03方案和Kok14方案都能比较合理地体现全球沙尘分布的主要特征，但Kok14方案能更好地模拟出撒哈拉沙漠下游地区以及巴塔哥尼亚沙漠的沙尘，而Zender03方案模拟的阿拉伯半岛波斯湾附近沙尘AOD偏高。总的来说，Kok14方案模拟的沙尘更为准确，与AERONET站点观测资料的相关系数更高。另外，采用Kok14方案可以让我们不必再使用Zender03方案中的经验性沙尘源地函数，这在物理上更加合理。
3.我们在AACM中引入了一个新的海盐排放方案，将其命名为Andreas-Wu方案。这个方案将排放的海盐半径从10μm提高到250μm，而新模态的海盐粒子命名为SSLT4。之前的模式都忽略了rd＞10μm的海盐气溶胶，主要原因是他们认为大的海盐粒子太重，无法进入边界层，因此没有考虑它们的排放。但是，海洋观测数据显示，在大风条件下，高度小于110m的风速垂直分布几乎与边界层的高度无关，且有强相干结构的阵风存在。在这种阵风的作用下，一些大粒径的海盐粒子能够上升到边界层，从而影响辐射(Wu等.，2017)。我们对AACM-STD(原来国际上广泛采用的排放方案)和AACM-NEW(Andreas-Wu方案)做了2008-2010年的模拟，模拟结果表明:在高纬海域中，SSLT4海盐粒子占总AOD的8％左右;而在低纬度海域，由于风速较小的原因，几乎没有SSLT4的排放。此外，全球平均而言，SSLT4占海盐柱浓度的15％左右。在与MODIS和AERONET观测的比较中，我们发现引入了SSLT4的AACM-NEW比AACM-STD的模拟结果更好。相比其他模态的海盐，SSLT4更容易受到风速的影响，因此风速较大的海域是SSLT4的主要源地。尽管SSLT4的数浓度远小于积聚态海盐的数浓度，但SSLT4在总的排放质量中占了绝大部分。SSLT4的平均寿命并不长，只有1.3小时左右，因此它对云的影响没有积聚态海盐（寿命长达一天）那么大。虽然如此，SSLT4对AOD的贡献也是不可忽略的。
4.AACM原来默认的排放清单是CMIP5排放清单，对应的年份是2000年，分辨率为1.9°×2.5°。为了对比不同排放清单的差别，我们又使用了一个新的排放清单HTAP_v2.2，其对应的年份是2010年，分辨率为0.1°×0.1°，采用了各国最新的排放数据，并且被推荐作为全球排放基准使用。我们做了三组试验，除了读入的排放不同，其他条件都相同。作为参照试验的1850采用了CMIP5中1850年的排放，另外两组对照试验CMIP5和HTAP则分别采用了CMIP5中2000年的排放和HTAP_v2.2中2010年的排放。通过对模拟结果进行比较和分析，我们得到的主要结论有:1.HTAP试验中的AOD分布与CMIP5大致相当，主要差异体现在非洲中部和美国东部(HTAP大于CMIP5)。2.HTAP和CMIP5试验得到的人为气溶胶辐射强迫均在IPCC AR5中合理估计范围之内，但HTAP的人为气溶胶辐射强迫要比CMIP5小0.285W/m2。3.这三组试验表明，工业革命以后人为气溶胶的增长显著增加了全球的云滴数浓度和云中所含的水汽，尤其以中国东部和东南亚增加最为明显。