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温室效应下环境问题日益增重，CO2减排刻不容缓。寻求新型的高性能的吸附剂已经成为解决当前分离提纯技术瓶颈的关键。金属有机骨架材料俗称MOFs，是一种类似于分子筛的轻质材料，近年来在气体吸附分离，催化和光电材料等领域都有了突破性的研究进展，其中高比表面积和高吸附容量的特征使得MOFs材料成为最有发展前景的CO2捕集材料。为了解决MOFs材料的CO2高吸附容量和高吸附选择性间的博弈问题，氨基功能化作为一种重要手段已经得到了广泛的运用。但是目前胺基化MOFs吸附CO2的相关研究太过单一性，动力学机制研究匮乏，亟待进行相关系统的研究，建立胺基种类、胺基密度，胺基修饰方法和CO2吸附性能的关系。 针对以上问题和需求，本文选用两种MOFs材料——CuBTC和MIL-53(Al)，研究了氨基密度，氨基种类和胺基化方法对CO2在MOFs颗粒上吸附性能的影响。并以吸附动力学方程初探了CO2在CuBTC的吸附行为，尝试得到反应阻力和扩散阻力分别对MOFs吸附CO2的作用机制，为后续推动功能化CuBTC材料的制备及CO2吸附相关研究奠定基础，本文主要结论归纳如下: 1.首次将1，8-二氮杂二环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)引入CuBTC对其进行后合成改性，通过各项表征手段研究了氨基含量对改性前后CuBTC性能的影响。并以重量法测试改性前后CuBTC的CO2脱附性能和循环吸附稳定性，判断胺基化的CuBTC在提高CO2吸附容量的同时是否同样具备良好的脱附性能，以平衡氨基的引入对吸附容量和脱附能耗的博弈问题。 结果表明，氨基的引入不仅没有破坏CuBTC的骨架结构，还保持了良好的热稳定性能。氨基含量对CuBTC的CO2吸附性能有一定的影响，NH2-CuBTC-DBU-2单位面积的CO2吸附容量高达0.22 mg·m-2，相当于CuBTCCO2吸附容量的2倍。采用重量法对NH2-CuBTC-DBU-2和CuBTC进行循环吸附测试，发现常温35℃下NH2-CuBTC-DBU-2的脱除率达到92.31％，大于CuBTC的83.33％。DBU的引入不仅提高了CO2的吸附容量，也具备良好的脱附性能，在一定程度上平衡了氨基的引入对吸附容量和脱附能耗的博弈现象。此外，经过5次循环测试，CO2的吸附容量没有出现明显降低，具备很好的吸附稳定性和再生性。 2.其次采用水热合成方法，调节合成原料中2-氨基对苯二甲酸的含量，成功制备出了MIL-53(Al)和NH2-MIL-53(Al)材料，研究了氨基含量，氨基改性方法和氨基种类对NH2-MIL-53(Al) CO2吸附性能的影响。 结果表明，不同有机配体含量下的NH2-MIL-53(Al)并未改变MIL-53(Al)的拓扑结构，同时热稳定性都达到了550℃。低压下NH2-MIL-53(Al) CO2吸附性能随氨基含量的增加而增加，0.1 MPa下其最大吸附容量可达3.3 mmol·g-1，当有机配体含量为100％时，其CO2吸附性能优于直接水热合成的NH2-MIL-53(Al)。此外经PSM成功将乙醇胺MEA、DBU、N,N'-二亚乙基三胺MMEN修饰到了MIL-53(Al)-BASF上，发现0.1 MPa下NH2-MIL-53(Al)-BASFCO2的吸附容量仅为0.8 mmol·g-1。远小于直接制备得到的NH2-MIL-53(Al)和MIL-53(Al)，可以说该情况下合成前改性方案优于合成后改性方案。 3.最后基于制备的CuBTC样品，采用重量法TG研究了温度对CuBTC CO2吸附行为的影响，采用二级动力学方程和新型质量衡算方程对吸附等温线和动力学曲线进行数据处理，估算了动力学参数。 结果表明，CuBTC吸附CO2是典型的物理吸附行为，CO2饱和吸附量qe随温度的升高呈下降趋势。吸附动力学曲线能很好的符合两种模型，拟合估算的qe和实验测试的qe很相近，传质系数随温度的升高而增大，扩散系数D在6.95*10-12～5.90*10-10 cm2/min，活化能Ea=54.16 kJ/mol。此外以dm/dt对RTln(Δq0/Δqt)作图，发现总传质阻力受扩散阻力和反应阻力的耦合作用，新型质量衡算方程仍不能将两种阻力对CuBTC的CO2吸附机制区分开，但总传质阻力能和温度建立起指数函数方程，为后续推动功能化CuBTC材料的制备及CO2吸附相关研究奠定了基础。