【摘 要】
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砷（As）是一种有毒的准金属元素,主要来源于含砷矿物的开采、农药生产及燃煤冶炼降尘等。砷会污染河湖、地下水、土壤,并通过食物链危害动植物及人体健康,严重威胁生态环境。黄铁矿作为地壳中最为丰富的硫化矿物,常与As伴生,黄铁矿中As含量可高达9.6%。废弃黄铁矿在雨水侵蚀作用下形成的酸性矿山废水（AMD）可对周边环境造成危害。因此黄铁矿的氧化过程与As的相互作用一直是环境化学、土壤学及环境修复等研究领
【基金项目】
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国家自然科学基金（Nos.41877025、42077133、42007127）； 国家重点研发计划重点专项（Nos.2020YFC1808503、2018YFD0800304、2017YFD0801000）； 中央高校基本科研业务费专项资金（No.2662017JC025）；
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砷（As）是一种有毒的准金属元素,主要来源于含砷矿物的开采、农药生产及燃煤冶炼降尘等。砷会污染河湖、地下水、土壤,并通过食物链危害动植物及人体健康,严重威胁生态环境。黄铁矿作为地壳中最为丰富的硫化矿物,常与As伴生,黄铁矿中As含量可高达9.6%。废弃黄铁矿在雨水侵蚀作用下形成的酸性矿山废水（AMD）可对周边环境造成危害。因此黄铁矿的氧化过程与As的相互作用一直是环境化学、土壤学及环境修复等研究领域的热点。现有研究多关注黄铁矿自身的氧化过程往往忽略了自然环境下其与As的相互作用过程,尤其是黄铁矿作为半导体具有光化学活性在太阳光辐射下与水溶性As（Ⅲ）发生的光化学氧化过程。本工作以天然黄铁矿作为实验对象,研究了酸性和近中性溶液中As在天然黄铁矿表面的吸附与氧化过程,尤其是在紫外光照下对黄铁矿及As氧化过程的影响,阐明了黄铁矿与As的氧化过程及中间活性氧物种作用的机理。本工作具体研究内容与结果如下:1.酸性溶液紫外光照下Fe（Ⅱ）对As在天然黄铁矿表面上氧化过程的影响。酸性溶液中,黄铁矿会发生氧化溶解释放出Fe（Ⅱ）,紫外光照会促进这一过程。在暗反应条件,Fe（Ⅱ）与As（Ⅲ）氧化速度慢。近紫外光辐射下Fe（Ⅱ）/Fe OH2+光芬顿反应生成的OH·影响Fe（Ⅱ）、As（Ⅲ）及黄铁矿的氧化。溶解氧的增加可促进黄铁矿的氧化及Fe（Ⅱ）/Fe OH2+光芬顿反应过程,导致活性氧物种OH·含量增加,从而促进As（Ⅲ）的氧化。随着初始p H从2.0增加到4.0,As（Ⅲ）氧化量增加,溶液中生成的As（V）先增加后降低,部分As（V）可吸附在黄铁矿表面。2.近中性溶液太阳光照条件下As在天然黄铁矿表面上的吸附与氧化过程。结果表明,太阳光辐射可促进As（Ⅲ）在黄铁矿表面的氧化。光照激发黄铁矿通过空穴-电子对与H2O和O2反应产生的活性氧物种OH·、O2·-和H2O2促进了As（Ⅲ）氧化。光照也加速黄铁矿氧化释放Fe（Ⅱ）过程,释放的Fe（Ⅱ）可通过Fenton反应及氧气氧化形成H2O2促进As（Ⅲ）氧化。溶解氧的增加可显著提高活性氧物种的形成,从而促进As（Ⅲ）的氧化。随着初始p H从5.0增加到9.0,累积OH·浓度降低,H2O2瞬时浓度增加,且As（Ⅲ）氧化量增加。在近中性环境中,OH·对As（Ⅲ）氧化起主要作用,而在弱碱性环境中,H2O2对As（Ⅲ）氧化起主要作用。氧化生成的As（V）少部分可吸附在黄铁矿表面,其余存在于溶液中。本工作研究结果表明太阳光照显著影响了近中性矿山河流环境中As的形态转化及迁移过程,探究了Fe（Ⅱ）对黄铁矿光化学氧化As（Ⅲ）过程的影响,可为矿区污染源处理、废弃黄铁矿的再利用及黄铁矿矿区环境中As地球化学行为提供新的认识。
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