【摘 要】
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磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）是一种极具代表性的磺胺类抗生素,被广泛应用于临床治疗和农牧水产养殖业。由于SMX化学性质稳定,在世界范围内的土壤和水环境中被广泛检出。此外,SMX经由环境介质和食物链在生物体内累积,导致某些微生物和动物中形成耐药基因,对于生态环境和人类健康构成潜在威胁。基于过氧化氢（H2O2）与过一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术具有经济性高,环境友好性强等特点
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磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）是一种极具代表性的磺胺类抗生素,被广泛应用于临床治疗和农牧水产养殖业。由于SMX化学性质稳定,在世界范围内的土壤和水环境中被广泛检出。此外,SMX经由环境介质和食物链在生物体内累积,导致某些微生物和动物中形成耐药基因,对于生态环境和人类健康构成潜在威胁。基于过氧化氢（H2O2）与过一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术具有经济性高,环境友好性强等特点,然而二者也因催化剂效率较低、反应条件过于苛刻等限制其应用范围与应用前景。本实验通过合成海藻酸铁凝珠（Fe-SA）,在紫外线下活化PMS和H2O2,对SMX的降解效果与作用机理进行较系统的探究。具体内容包括:Fe-SA在紫外线下催化活化PMS降解水中SMX的去除效果、降解途径与机理,并对其他抗生素进行应用延展;Fe-SA在紫外线下催化活化H2O2降解水中SMX的去除效果和降解机理。传统Fenton工艺以Fe2+溶液作为催化剂,其缺点在于过多副反应导致H2O2利用率过低、反应条件过于苛刻,例如极窄的pH使用范围（2～3）,这极大地增加处理成本,此外大量Fe2+使用后会生成铁泥,造成二次污染。在另一方面,PMS氧化由于产生的SO4·-速率和效率都过低,所以尤其依赖催化剂的活化能力,但是活化能力强的催化剂制备成本都相对较高。针对这些问题,本实验通过合成Fe-SA这种光敏型铁基非均相催化剂,在紫外线下发生金属配体电荷移动促进Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）之间的循环转化,进而活化H2O2或者PMS。本实验得到的结论如下:1)Fe-SA可以在紫外线下有效活化PMS和H2O2产生含氧自由基从而降解SMX。2)SMX的降解效果与Fe-SA用量和PMS、H2O2的初始浓度呈正相关。但是由于受到表面反应位点限制,过多的提高Fe-SA、PMS和H2O2其中之一的用量无法显著提高降解速率。酸性条件有利于Fe-SA的活化过程。但是在活化PMS时,初始pH值为7,SMX在20min内的降解率仍可达到89%;而在活化H2O2时,初始pH值在3～6之间SMX的降解率可以到90%以上,相对于传统Fenton工艺显著提高适宜pH范围。3)Fe-SA拥有良好的循环利用能力,连续循环五次后,20 min内SMX的降解率仍能达到78.7%。4)通过淬灭实验和电子顺磁共振技术（EPR）验证Fe-SA活化H2O2降解SMX的自由基为·OH,而Fe-SA活化PMS降解SMX的主要活性物种是·OH、SO4·-和Fe（Ⅳ）。5)通过液相色谱-质谱技术分析Fe-SA活化PMS降解SMX的降解途径。主要通过SO4·-攻击SMX分子中的S-N使其断裂,实现SMX的降解。
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