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随着工农业生产的发展，各类有机污染物危害生态环境，尤其所引发的水污染问题尤为紧迫，严重影响了人类生存。三维石墨烯作为一种新型的碳材料，在处理环境污染物方面初步展现出了优异的潜能。这种石墨烯基的多孔块体能够有效地防止纳米石墨烯片层团聚而降低其超大比表面且易于从水中分离，是极具潜力的有机污染物吸附剂。 目前，三维石墨烯的合成方法或对合成条件要求苛刻，不利于大批量廉价合成;或需要加入大量易分解活性还原剂或有毒的交联剂，提升成本对环境造成二次污染。因此，如何发展一种简易的三维石墨烯绿色合成方法成为值得思考的问题。另外，直接合成的三维石墨烯本身柔软易破碎，如何有效分离循环也是需要思考并予以解决的问题。基于此，本论文从三维石墨烯的绿色廉价制备方法、对几类代表性的水中芳香类有机污染物的吸附及去除行为及如何实现材料简便高效的循环使用三个方面展开了系列工作，总结如下: 首先，发展了一种利用EDTA诱导氧化石墨烯在95℃下自组装为三维石墨烯块体的绿色合成法。结合SEM、XRD、比表面测定一系列表征方法，观察到三维石墨烯块体的内部仍很好保留了石墨烯纳米片层材料的特性。利用FTIR和XPS，发现自组装过程是由亲水含氧基团减少所致，而EDTA起到“催化剂”的作用促进了羟基质子化过程，此为首例报道。将EDTA反应液循环十轮后仍可继续使用，有效地降低了材料合成成本。接下来，三维石墨烯对农药百草枯展现了高达119 mg L-1的吸附容量，远超现有其它报道。三维石墨烯对百草枯的吸附符合Langmuir吸附热力学模型，其吸附过程可由拟二级动力学模型拟合，吸附决速步为化学吸附。最后，利用三维石墨烯茶包有效保护石墨烯结构，选择酸性洗脱剂，经五轮循环后仍保留88％的吸附容量。 接下来，通过尝试一系列与EDTA具相似的化合物寻找类似三维石墨烯“催化剂”，并发现利用NTA和IDA可成功诱导出三维石墨烯结构。通过对比各诱导剂及其效果，-(-N-COOH)被认为是诱导剂能否成功的关键，其浓度与所获得产物形态和诱导效率具有对应关系。通过对诱导机理的探讨，发现-(-N-COOH)主要是通过促使-OH基团的还原而获得三维石墨烯结构的，并提出了可能的还原过程。在对内分泌干扰物双酚A的吸附中，NTA和IDA诱导的石墨烯均展现除了远高于现有报道的吸附容量。最后，利用三维石墨烯茶包设计了简便有效的吸脱附过程，采用乙醇作为洗脱溶液，经五轮循环后仍保留91％的吸附容量。 最后，利用层层自组装法制备了一类石墨烯海绵的复合结构并对其结构进行了一系列表征。将这种材料应用于亚甲基蓝的吸附处理后，其吸附容量达到了516 mg g-1，是具有潜力的大容量有机染料吸附剂。吸附热力学过程符合Langmuir模型，吸附动力学过程符合拟二级动力学模型。利用石墨烯海绵结构柔韧不破碎、对溶液无污染不需分离的特点，设计了简便的循环吸附策略且五轮循环后仍保留84％的吸附容量。 综上所述，利用低温诱导还原自组装法和层层自组装法制备的三维石墨烯结构在水中有机污染物的吸附去除方面具有潜在应用价值。