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近些年来,以腔衰荡、腔增强吸收光谱技术为代表的高灵敏光谱探测技术得到了较快的发展和广泛的应用。其中,腔增强吸收光谱技术由于具有实验装置简单、成本低、探测灵敏度和光谱精度高、鲁棒性强等特点,常被用于物质结构、化学反应、大气化学、光谱学、生物医学等方面的研究中。基于腔增强吸收光谱技术的这些独特优点,该技术在气体污染物检测中具有很大的应用价值,为此我们建立了离轴入射腔增强吸收光谱气体探测系统并就应用中的若干技术问题展开了研究。
本文首先简要回顾了腔增强吸收光谱技术的发展历程,介绍并比较了几种高灵敏光谱检测技术；模拟了光学谐振腔的模式结构并探讨了其对光谱测量的影响；概述了离轴入射腔增强吸收光谱技术的原理和方法；系统介绍了分子红外光谱(包括振动光谱、转动光谱、振动转动光谱)、吸收光谱方面的基本理论以及各种光谱线宽展宽机制的原理特点；讨论了HITRAN红外光谱数据库中相关参数在光谱模拟、吸收强度和光谱吸收截面计算中的应用。
在研究中将虚拟仪器技术与离轴入射腔增强吸收光谱技术相结合,研究出一套高分辨、高灵敏度的污染气体实时检测系统。该系统有机结合了OA-CEAS中各仪器设备如激光器、波长计、示波器等各种功能,拥有友好的可视界面,易于操作,能够满足对离轴入射腔增强吸收光谱技术研究的各项要求。
在此基础上,采用离轴入射腔增强吸收光谱技术测量了光学谐振腔镜反射率；研究了ECDL激光器在扫描过程中波长的非线性变化过程,实现了对波长的自动校正；分别获取了在光束正轴入射与离轴入射腔增强吸收光谱条件下CO2气体在6358.65cm-1处的近红外单个光谱峰,详细分析并比较了二者的区别,结果表明离轴入射条件下光学谐振腔内激光相干振荡较低,模式密度高,透过光信号基线平坦,具有较高的光谱精度和信噪比,系统探测灵敏度可达1.98×10-7cm-1。接着讨论了不同浓度下的CO2分子光谱吸收强度、光谱线宽等的变化特性,并比较了在不同数据处理方式下的光谱分析结果。最后记录了在6450～6530cm-1的较宽光谱范围内CO2振动转动光谱,并将该实验结果同理论模拟结果进行了比较,二者较为一致；验证了离轴入射腔增强吸收光谱气体探测系统的可靠性,表明了该系统能够用于CO2气体光谱检测的相关实际应用中去。