【摘 要】
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燃料乙醇是指体积浓度达到99.5%以上的无水乙醇,燃烧清洁的高辛烷值燃料。渗透汽化分离技术特别适用于近沸点、恒沸点有机混合物溶液的分离,以及分离所需要能耗较小、产品纯度高等优点。聚乙烯醇（Polyvinyl alcohol,PVA）是一种亲水性有机高分子聚合物,价格低廉,原料易得且具有优越的水渗透性能,由于PVA遇水容易发生溶胀所以本文主要采取亲水纳米材料与交联剂共混的方式对PVA膜进行改性。以M
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燃料乙醇是指体积浓度达到99.5%以上的无水乙醇,燃烧清洁的高辛烷值燃料。渗透汽化分离技术特别适用于近沸点、恒沸点有机混合物溶液的分离,以及分离所需要能耗较小、产品纯度高等优点。聚乙烯醇（Polyvinyl alcohol,PVA）是一种亲水性有机高分子聚合物,价格低廉,原料易得且具有优越的水渗透性能,由于PVA遇水容易发生溶胀所以本文主要采取亲水纳米材料与交联剂共混的方式对PVA膜进行改性。以MAX相陶瓷材料（Ti3Al C2）、天然鳞片石墨（C）为原料,制备亲水纳米粒子MXene和氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）,并分别与磺基琥珀酸（Sulfonyl succinate,SSA）、甘油（Diacylglycerol,DAG）、戊二醛（Glutaraldehyde,GA）加入PVA溶液,采用旋转涂层法制备PVA/MXene、PVA/GO复合膜,意图开发具有良好分离性能的新型渗透汽化膜。并借助SEM、FTIR、XRD、XPS、TGA、DCS、Roman、接触角、纳米压痕和纳米划痕测试等仪器和测量方法,研究混合基质膜的微观形貌、化学结构、热稳定性、机械强度等,并对膜的水通量、分离性能、长时间测试等理化指标进行考察,主要结论如下:（1）在TGA、DCS和溶胀度测试过程中,PVA膜和PVA/SSA膜的重量保留率（WRP）分别约为5.0%和2.1%,均低于PVA/SSA/MXene膜、PVA/SSA/GO膜的重量保留率（22.9%）、（6.7%）,两者的玻璃化转变温度（Tg）都逐渐增加。与此同时,PVA膜、PVA/SSA膜平衡溶胀比分别为（258%）,（77%）,远高于PVA/SSA/MXene膜（43%）和PVA/SSA/GO膜（51%）。这说明PVA/SSA/MXene膜和PVA/SSA/GO膜的热稳定性、化学稳定性均高于PVA膜和PVA/SSA膜。（2）通过SEM、XPS和Roman等表征,结果表面在超重力的作用下,二维纳米片MXene、GO在PVA基质中向下迁移,逐层堆叠在PVA膜分离层的底部,并通过逐层堆叠结构构建了亲水渗透纳米通道,用于快速的醇/水渗透蒸发。其中,PVA/SSA/MXene复合膜的水通量和分离因子分别达到1.22kg·m-2·h-1和1577,PVA/SSA/GO复合膜的水通量和分离因子分别达到1.12kg·m-2·h-1和1178。纳米压痕和划痕试验表明,由于PVA/SSA/MXene复合膜的高模量和硬度,分别为0.2822GPa和0.019 GPa,分离层与载体之间存在较强的结合力。（3）在考察交联剂的种类和添加量对PVA混合基质膜渗透汽化性能影响时,发现PVA/SSA/MXene复合膜、PVA/SSA/GO复合膜的水通量和分离因子均高于PVA/GA/MXene复合膜(0.76kg·m-2·h-1,814.3)、PVA/GA/GO复合膜(0.82kg·m-2·h-1,917.5)。此外,亲水纳米粒子MXene、GO的添加量在3wt%时效果最佳,过多的MXene、GO在分离膜中会发生团聚,导致缺陷的产生,使膜的分离因子降低。（4）在考察不同温度下的渗透汽化性能与乙醇浓度的关系时候,发现当料液温度为50℃时分离因子达到最高,且MXene、GO材料的存在有助于降低组件渗透跨膜所需的能量。在长达300个小时的PV测试过程中,PVA/SSA/MXene复合膜、PVA/SSA/GO复合膜在30℃、60℃温度下渗透溶液的水通量和含水量相对稳定,具有优异的长期稳定的分离能力。
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