间-尼索地平杂质的合成、分析及鉴定

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间-尼索地平(m-Nisoldipine)是第二代新型二氢吡啶类钙拮抗剂,具有优越的药理活性和较Nisoldipine等药物有较强的光稳定性.成品中m-Nisoldipine的含量达到99%,该文拟对成品中的微量杂质进行研究.首先提出合成m-Nisoldipine过程中产生杂质可能的反应机理,并且通过实验否定了"酯交换"的机理;并根据此机理预测m-Nisoldipine杂质中可能含有的由合成引入的杂质为A和B,并合成了A和B,然后再根据m-Nisoldipine的光敏实验推测杂质中可能含有C或者D;在用化学氧化m-Nisoldipine来制备C的过程中,出乎意料地得到了的化合物D,即处于苯环间位的硝基通过化学氧化发生硝基转位的现象,这在文献中是从未见报道过的.化合物B和D为新物质,文献中也从未报道.B和D分别经过了光谱鉴定,确定各结构准确无误.用合成的化合物A、B和D,作为标准物进行m-Nisoldipine的RP-HPLC杂质的分析,确定杂质中含有A和B,且通过HPLC证明了产生杂质A和B的可能的反应机理.再通过GC-MS进一步进行m-Nisoldipine的杂质分析,结果表明除了杂质A和B外还存在另一杂质,或者是C,或者是D.因质谱确定此化合物含有吡啶环,由此证明杂质中存在光降解产物,并通过薄层分析和柱色谱分离得到了光解产物,此物质经过<1>HNMR等光谱鉴定,确定为化合物D.即m-Nisoldipine在光化学反应中,不仅由二氢吡啶环变为吡啶环,而且硝基由苯环的间位转到对位.二氢吡啶类药物的构效关系表明:A、B虽为对称的酯,但含有二氢吡啶环这一基本母核,仍有一定的药理活性.含有吡啶的光解产物D,虽失去药理活性,但没有毒副作用且含量很少.所以少量杂质的存在对m-Nisoldipine的临床应用不会产生任何影响.
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