贵金属改性TiO2光催化制备H2O2及光还原Cr(Ⅵ)研究

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贵金属改性的TiO2材料由于其优异的性能,一直是光催化领域的研究热点。本文主要进行了Pt负载P25光催化还原2-乙基蒽醌制备双氧水的工作,以及Ag-Ag2S/TiO2复合光催化剂光催化还原水体中的重金属Cr(Ⅵ)的工作。  在本文工作的第一部分通过光催化方法,选用2-乙基蒽醌(EAQ)作为电子储存器,在Pt/P25催化的光催化体系中制备了H2O2。当EAQ浓度为4g/L时,H2O2的产量在本工作中达到最高9.1mM,产率54%。值得注意的是,本文所述的光催化法生产H2O2的量是同种催化剂光解水制得的H2量的10倍。LCMS-IT-TOF测试结果显示,EAQ的光催化还原路线与传统的蒽醌氧化(AO)法相似,有2-乙基蒽酚,2-乙基蒽酮,环氧-2-乙基蒽醌等产物生成。  本文工作的第二部分以Cu2S为牺牲剂模板通过原位置换法得到了空心球状Ag-Ag2S。ICP-AES检测结果显示Ag-Ag2S样品中Cu的残留极少,可以近似认为完全置换。通过在Ag-Ag2S分散液中水解Ti(SO4)2的方法制备得到了不同比例的Ag-Ag2S/TiO2复合光催化剂样品,样品中TiO2的晶相为锐钛矿。紫外光下光催化剂还原10 mg·L-1K2Cr2O7溶液的活性测试结果显示,未经修饰的TiO2光催化剂在紫外光照6h后溶液中Cr(Ⅵ)的还原率为33%,Ag-Ag2S光催化剂的还原率为90%,而活性最好的复合光催化剂Ag-Ag2S/TiO2-5(Ag-Ag2S/TiO2=1/5)在4h内就可以将溶液中全部的Cr(Ⅵ)还原。TiO2在可见光下几乎不能还原Cr(Ⅵ),Ag-Ag2S光催化剂在可见光照射8h后将10 mg·L1K2Cr2O7溶液中的Cr(Ⅵ)还原了9.5%,活性最好的复合光催化剂Ag-Ag2S/TiO2-10(Ag-Ag2S/TiO2=1/10)在相同时间内的Cr(Ⅵ)还原率为42.5%。
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