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伴随着我国经济的快速发展和城市化进程的推进，大量污染物被排放到大气中，导致空气污染状况恶化，由于一系列治理措施的实施，颗粒物改善明显，但臭氧污染问题日益严重。近年来，郑州市也面临着同样的问题，近地面臭氧浓度明显升高，作为臭氧和光化学烟雾的重要前体物，大气挥发性有机物(volatile organic compounds，VOCs)污染问题也引起了人们的广泛关注。
本文首先基于2015至2019年郑州市高新区国控站的O3和PM2.5数据，分析了郑州市高新区近五年O3和PM2.5的污染特征和时间变化特征；同时，对臭氧和颗粒物传输路径及潜在源进行了分析，并收集气象数据，研究气象对臭氧浓度的影响。其次，通过离线罐采样实验获取2018年3月到2019年2月郑州市高新区VOCs采样数据，识别了臭氧体物VOCs的浓度水平、化学反应活性及气溶胶生成潜势；同时基于USEPA的健康风险评价模型对45种VOCs组分进行致癌和非致癌环境影响评估。最后使用PMF模型对VOCs进行来源解析。主要结论如下：
2015至2019年郑州市高新区臭氧浓度呈上升趋势，O3日最大8小时平均第90百分位浓度由182.8μg/m3上升到218.3μg/m3，PM2.5年均浓度由2015年的100.4±61.1μg/m3降低到2019年的61.7±51.4μg/m3。臭氧污染呈现出显著的季节变化，表现为夏季＞秋季＞春季＞冬季的特征；PM2.5则表现出冬季>春季>秋季>夏季的特征；臭氧和PM2.5的最高值分别出现在6月和12月。后向轨迹结果表明，郑州市周边区域及远距离传输可能对O3和PM2.5的污染产生影响，不同季节潜在源差异明显。气象因素对臭氧的影响较为显著，温度较低时，PM2.5浓度与O3浓度呈负相关，温度较高时，PM2.5和O3浓度呈正相关；臭氧浓度与温度呈正相关关系，与湿度呈负相关关系；臭氧浓度随风速的增大，先升高后降低。
VOCs污染特征及环境影响与来源解析。郑州市高新区VOCs年均浓度分浓度为(33.58±11.86)×10-9，其中OVOC占比最高，其次是烷烃、卤代烃、芳香烃、烯烃和硫化物，它们占TVOCs的百分比分别为：33.6%、28.1%、17.5%、14.4%和1.6%。VOCs的季节浓度特征表现为冬季(41.9×10-9)>秋季(38.9×10-9)>春季(30.6×10-9)>夏季(28.4×10-9)的特征。郑州市高新区VOCs的OFP为232.36μg/m3，等效丙烯浓度为7.23μg/m3。检测到的VOCs中对SOA有潜在贡献的有30种，其中烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃、OVOC对SOAP贡献率分别为3.35%、21.38%、74.43%、0.58%、0.25%。针对45种VOCs物种对人体的健康风险进行了研究，在不同季节下VOC物种的非致癌风险差异显著，在春、夏、秋、冬季节的HI都大于1，说明存在一定的非致癌风险，其值分别为2.39、1.51、4.13、4.54，表现出冬季最高，其次分别是秋季、春季、夏季。在春、夏、秋、冬季节累积癌症风险分别为4.37×10?5、5.28×10?5、5.77×10?5和1.38×10?4。最后，通过PMF模型对VOCs进行来源解析，共识别出五个源，其中溶剂使用对VOCs贡献最大(27.3%)，其次是机动车(25.9%)、固定燃烧源(23.0%)、工业源(19.55%)和植物源(4.25%)。
本文首先基于2015至2019年郑州市高新区国控站的O3和PM2.5数据，分析了郑州市高新区近五年O3和PM2.5的污染特征和时间变化特征；同时，对臭氧和颗粒物传输路径及潜在源进行了分析，并收集气象数据，研究气象对臭氧浓度的影响。其次，通过离线罐采样实验获取2018年3月到2019年2月郑州市高新区VOCs采样数据，识别了臭氧体物VOCs的浓度水平、化学反应活性及气溶胶生成潜势；同时基于USEPA的健康风险评价模型对45种VOCs组分进行致癌和非致癌环境影响评估。最后使用PMF模型对VOCs进行来源解析。主要结论如下：
2015至2019年郑州市高新区臭氧浓度呈上升趋势，O3日最大8小时平均第90百分位浓度由182.8μg/m3上升到218.3μg/m3，PM2.5年均浓度由2015年的100.4±61.1μg/m3降低到2019年的61.7±51.4μg/m3。臭氧污染呈现出显著的季节变化，表现为夏季＞秋季＞春季＞冬季的特征；PM2.5则表现出冬季>春季>秋季>夏季的特征；臭氧和PM2.5的最高值分别出现在6月和12月。后向轨迹结果表明，郑州市周边区域及远距离传输可能对O3和PM2.5的污染产生影响，不同季节潜在源差异明显。气象因素对臭氧的影响较为显著，温度较低时，PM2.5浓度与O3浓度呈负相关，温度较高时，PM2.5和O3浓度呈正相关；臭氧浓度与温度呈正相关关系，与湿度呈负相关关系；臭氧浓度随风速的增大，先升高后降低。
VOCs污染特征及环境影响与来源解析。郑州市高新区VOCs年均浓度分浓度为(33.58±11.86)×10-9，其中OVOC占比最高，其次是烷烃、卤代烃、芳香烃、烯烃和硫化物，它们占TVOCs的百分比分别为：33.6%、28.1%、17.5%、14.4%和1.6%。VOCs的季节浓度特征表现为冬季(41.9×10-9)>秋季(38.9×10-9)>春季(30.6×10-9)>夏季(28.4×10-9)的特征。郑州市高新区VOCs的OFP为232.36μg/m3，等效丙烯浓度为7.23μg/m3。检测到的VOCs中对SOA有潜在贡献的有30种，其中烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃、OVOC对SOAP贡献率分别为3.35%、21.38%、74.43%、0.58%、0.25%。针对45种VOCs物种对人体的健康风险进行了研究，在不同季节下VOC物种的非致癌风险差异显著，在春、夏、秋、冬季节的HI都大于1，说明存在一定的非致癌风险，其值分别为2.39、1.51、4.13、4.54，表现出冬季最高，其次分别是秋季、春季、夏季。在春、夏、秋、冬季节累积癌症风险分别为4.37×10?5、5.28×10?5、5.77×10?5和1.38×10?4。最后，通过PMF模型对VOCs进行来源解析，共识别出五个源，其中溶剂使用对VOCs贡献最大(27.3%)，其次是机动车(25.9%)、固定燃烧源(23.0%)、工业源(19.55%)和植物源(4.25%)。