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人类活动向大气中大量排放的CO2已经引起全球变暖、海平面上升、全球气候急剧变化等严重后果，威胁着全世界各物种的生存。CO2捕集和封存(CCS)技术是目前能用于碳减排的直接的、有效的手段，受到各国广泛关注和研究。目前比较成熟的CCS技术是液胺吸收法，但该方法能耗高、对设备腐蚀性大。吸附法能够克服吸收法的诸多缺点，因此更具有应用优势。吸附法实现大规模应用的关键是开发低成本、CO2吸附性能好而且稳定的吸附剂。在诸多吸附剂中，固体负载胺吸附剂吸附容量高，且对CO2的选择性好，在二氧化碳捕获领域具有广阔的应用前景。虽然目前对固体负载胺吸附剂的研究已经取得了巨大的进展，但是对如何通过设计载体的结构和形貌来促进CO2在吸附剂内的扩散，进而进一步提高固体负载胺吸附剂CO2捕获性能方面的研究仍较为有限。 本工作从设计载体结构出发，采用不同方法和路径，分别制备了氧化铝空心球和氧化硅空心球，并以此为载体，开发出一系列具有高吸附容量、高吸/脱附速率和高选择性的新型空心球负载胺吸附剂，进一步探讨了吸附剂结构和吸附性能之间的构效关系。主要内容和结论如下: 1.以葡萄糖和硝酸铝为原料，水热法制备氧化铝空心球。系统地考察了水热反应条件（如温度、时间、浓度、添加剂、铝源等）和焙烧条件（升温速率和焙烧温度）对产物形貌和结构性质的影响。以制得的氧化铝空心球为载体，通过浸渍法制备了固体负载胺吸附剂，并研究了其CO2吸附性能。结果发现，氧化铝空心球负载PEI吸附剂具有较高的二氧化碳吸附量。在15％的CO2/N2混合气中吸附剂的CO2吸附容量为1.04mmol/g。该制备方法简单、环保，原料廉价且来源广，可以广泛的用于其他金属氧化物空心球的制备。 2.以葡萄糖水热法制备的胶体碳球为模板，分别制备了氧化铝空心球和氧化硅空心球，并以此为载体，通过简单浸渍法合成了固体负载胺吸附剂。系统性地考察了有机胺负载量、吸附/脱附温度和湿度等条件对吸附材料二氧化碳捕获行为的影响。研究结果表明，以模板法制备的氧化铝空心球为载体制备的铝基负载胺吸附剂，其吸附容量进一步提高到1.64mmol/g。空心球材料大的内部空腔可以负载大量的PEHA，并实现有机胺的均匀分散，同时，较短的孔道结构有利于二氧化碳在材料内的扩散，提高了胺的利用效率。因而，以氧化硅空心球为载体制备的氧化硅基负载胺吸附剂具有更高的二氧化碳吸附量;吸附剂中PEHA最佳负载量为70wt.％。75℃，0.15bar CO2分压下，吸附剂对CO2/N2混合气中CO2的吸附量高达4.87mmol/g。该吸附剂CO2吸附性能稳定，经过10次吸附/脱附循环后，吸附性能略有下降。表面活性剂PEG的加入能够进一步提高吸附剂的吸附容量和循环稳定性。水的存在也会提高吸附剂的吸附性能，吸附剂具有良好的耐水性，因而可以降低捕获过程中对湿度控制的要求，减少捕获成本。另外，吸附剂的CO2的吸附穿透曲线符合失活模型。。 3.以St(o)ber法制备的酚醛树脂微球为模板，制备了一系列的氧化硅空心球。通过控制模板球的大小、TEOS的加入量以及扩孔剂TMB的加入量，可以实现对空心球结构性质的调节。然后将有机胺负载到空心球上，制备了吸附材料。考察了有机胺负载量、空心球结构和水蒸气对吸附剂吸附性能的影响。结果发现，吸附剂的吸附性能和氧化硅空心球的粒径大小有关。粒径为650nm的空心球制备的吸附剂表现出较好的CO2吸附性能。在不改变空心球粒径和PEHA负载量的前提条件下，可以通过降低空心球壁厚和增大介孔孔径来提升固体负载胺吸附剂的吸附容量。空心球结构对吸附性能的影响可能与有机胺负载量及其分布状况和CO2的扩散有关:合适的尺寸、较薄的壁厚和较大的孔径都有利于CO2的扩散，提高胺的利用率和CO2吸附容量。通过筛选合适的空心球做载体，所制备吸附剂的CO2吸附容量高达5.51mmol/g。水蒸气的存在对二氧化碳捕集过程具有一定的促进作用，水蒸气浓度为10％时，吸附剂CO2吸附量可达6.23mmol/g。对吸附材料的CO2吸附实验数据进行了回归分析，结果发现，失活模型可以有效地拟合吸附剂的穿透曲线。