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为获得新的磁性功能材料，我们需要以分子结构为基础研究分子体系中自旋载体之间的相互作用及机理，以揭示分子结构与其磁性质的之间存在的规律。研究表明低维结构在具有较高的基态自旋值(ST）及较大的负的磁各向异性参数(D)时，可能表现出单分子磁体(SMMs)或单链磁体(SCMs)等低维磁体行为;当高维结构中存在强的磁耦合作用时，会呈现长程磁性有序行为，形成铁磁体、亚铁磁体，或者是变磁体等。 以此为理论指导，本论文第一部分选取八氰基金属配离子[M(CN)8]n-(M=Mo，W)为配体，因为八氰金属盐阴离子[M(CN)8]n-(M=Mo，W)是一类灵活多变的配体，根据配位环境的差异主要表现为三种空间构型:十二面体(D2d)，反四棱柱(D4d)和双帽三棱柱(C2v)。当它与不同的金属离子配位是可以得到零维、一维、二维、三维等不同结构的化合物，并显示不同的磁性质。而且，氰基是距离最短的线性共轭桥联配体，不仅可以传递强的磁耦合作用，而且由于M-C≡N-M的准线性可以根据轨道正交原理方便地设计分子磁体，得到具有丰富性质的磁性分子材料。第二部分是以稀土金属为配位中心的单分子磁体磁性质的调控，多年来专家们对单分子磁体磁性质的研究已经总结出一定的指导性意见:高的自旋基态，大的负的各向异性值都会使目标分子材料的磁性质大大的改观。正如鱼和熊掌不可兼得，上述两个条件想要同时满足是很困难的，探索影响稀土单分子磁体磁性质的根本原因并找出可行的调控方式是论文第二部分的主要目的。 本论文在前人研究的的基础上改变思路，以光照为诱导因素突破传统合成方法的局限，合成得到了具有八配位构型的新的七氰基配体(Bu3NH)3[MoⅤ(CN)7 SCN](1)、与锰配位的三维网状化合物{(NH4)2[MnⅡ(CH3OH)4][MnⅡ(DMF)]2[MoⅣ(CN)8]2}∞(2)。培养得到了他们化合物单晶，并进行了单晶X-射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射等化学和物理表征，同时进行了磁性质的研究。 在稀土单分子磁体的磁性质调控部分，深入分析了影响稀土单分子磁体磁性质的因素，发现稀土金属的电子云排布方式和配体场的相互作用可能是决定各向异性大小的根本因素。根据这一设想本论文以铽、镝、钬、铒为金属中心，（3,3-4-氨基，-1，2，3-三唑，-3，5-二取代）二甲酸为配体合成得到了结晶在高对称性配位环境中的化合物3-6。在进行了基础物理表征确认了它们的晶体结构以及样品纯度后，磁性研究表明以镝为金属中心的化合物表现出看明显的单分子磁体的行为，而镝的电子云应该是扁圆的，那么如果配体场对称性降低并且轴向进一步挤压电子云所得配合物的磁性质应该会得到显著改善，这一设想还有待在接下来的研究中进行验证。