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催化分解和还原技术是目前应用于工业氧化亚氮减排最有前景的一种方法，而基于分子筛制备的催化材料是目前应用于该技术最有吸引力的一个催化剂体系。论文采用浸渍法和离子交换法制备了一系列过渡金属改性的分子筛催化材料。采用多种分析测试手段对催化材料的理化性质进行了系统的表征研究，考察了催化材料在氧化亚氮的催化分解和还原中的反应性能，探讨了材料的理化性质和反应行为的关系，研究了催化反应的微观机理，得到了一系列的研究结果和规律性的认识。具体内容如下：
1、Co/zeolite和Fe-zeolite催化材料上N2O催化分解反应
由于分子筛孔径结构的不同，浸渍法制备的Co/zeolite催化材料上钴的存在位置和形式随着分子筛载体的不同有所差别。钴在Beta和ZSM-5分子筛上主要以尖晶石型Co3O4的形式存在于载体的外表面，而在USY分子筛上钴主要是以氧化物形式存在于分子筛孔道内并且与载体形成较强的相互作用。Co/zeolite催化材料的N2O催化分解活性不仅与活性组分钴的存在形式和存在部位有关，而且与载体的酸强度也有直接的关系。Co/Beta催化剂由于其具有尖晶石型Co3O4活性位以及载体上强的酸性位在N2O的催化分解中展现出最好的活性。
通过离子交换法制备的Fe-zeolite催化剂的活性位主要是孔道内离子交换上去的单体铁和聚合铁氧化物物种。USY相比于Beta和ZSM-5分子筛来说其具有较宽的孔径，提高了铁离子的交换量，从而增加了反应的活性位。因此，Fe-zeolite催化剂的催化活性结果与Co/zeolite不同，Fe-USY催化剂显示出最好的活性。虽然O2、H2O的存在一定程度的抑制Fe-USY的N2O的催化分解活性，但是NO的存在能明显的对N2O分解起到促进作用，从而可以弥补O2、H2O造成的活性下降的负面影响。
2、贵金属修饰的Fe-USY双金属催化材料上N2O催化分解反应
添加少量的贵金属在Fe-USY催化剂上的修饰可以大大提高其N2O催化分解的活性。和铑、钌、钯相比，铱的提高效果最为明显。当铱含量在0.5-2％范围内的Ir/Fe-USY双金属催化剂的催化活性随着含量的增加而提高。然而在Ir/Fe-USY-0.1％催化剂上，其催化活性和高含量铱的Ir/Fe-USY-2％催化剂相当，且NO的存在仍对其有促进作用。这可能是在少量铱和铁的同时存在相互产生了协同作用，从而Ir/Fe-USY-0.1％兼具了高催化活性和NO对活性正面影响的优点。
3、Fe-USY催化剂在N2O催化还原中的研究
研究发现Fe-USY对N2O选择性催化还原反应仍然展现了较好的催化活性。其中CH4相比于NH3、CO来说是最有效的还原剂，反应在400℃就能达到N2O的全转化。然而O2、NO、H2O的存在都会对反应有抑制作用，这限制了该方法在实际中的应用。通过原位红外手段我们发现甲氧基和甲酸基是N2O的CH4-SCR的反应中间物种。当O2存在时，O2也会参与中间产物的进一步氧化成CO和CO2。而NO存在时，不仅发生了N2O的CH4-SCR反应，同时也进行了NO促进的N2O分解反应。从而O2和NO的存在都对N2O的CH4-SCR反应产生了抑制作用。