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本文利用Nd(∶)YAG纳秒激光器与配有CCD探测器的四通道光纤光谱仪经过优化设计，建立了一台多脉冲、多波长、集成化的激光诱导击穿光谱(LIBS)研究装置。基于该实验装置，本论文以冬青树叶、金属Al以及大气为样品，研究了激光波长对LIBS光谱强度、重复性以及信噪比的影响以及等离子体参数。在单脉冲LIBS研究基础上，本论文着重开展了大气共线双脉冲LIBS(DP-LIBS)、正交再加热DP-LIBS实验研究。针对Al样品，开展了不同激光波长组合的共线DP-LIBS、正交再加热DP-LIBS以及预烧蚀正交DP-LIBS六组实验。实验结果表明，相同能量UV激光可获得更强的LIBS信号、更好的信噪比、重复性以及较低的等离子体温度。在大气355nm+532nm顺序共线DP-LIBS实验获得了比同能量355nm单脉冲14～47倍的谱线增强，355nm+1064nm正交DP-LIBS模式下获得了4.3～8.8倍信号增强;Al样品1064nm+266nm共线DP-LIBS中相对第一束激光作用信号增强了11～73倍增强，在266nm+1064nm顺序正交再加热DP-LIBS模式下获得了2.5～11倍的信号增强。结合等离子体光谱成像结果，我们认为DP-LIBS谱线增强的一个主要原因是第一束激光创造的低密度环境使得等离子体快速膨胀密度降低，第二束激光可以更有效地与靶材料耦合以及加热等离子体羽，使等离子体温度升高碰撞加剧，从而激发更多原子、离子。