【摘 要】
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取代贵金属的非贵金属和非金属高效新催化体系的建立对催化科学的发展具有重要的理论及现实意义。本论文通过调变石墨烯基层状纳米碳材料表面的组成和结构，设计并制备了可替代
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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取代贵金属的非贵金属和非金属高效新催化体系的建立对催化科学的发展具有重要的理论及现实意义。本论文通过调变石墨烯基层状纳米碳材料表面的组成和结构，设计并制备了可替代贵金属催化剂的碳材料催化剂，在催化氧化和催化加氢反应中表现出了较高的催化活性。主要研究结果如下:
(1)成功研制了由二茂铁插层的还原态石墨烯氧化物纳米材料，该材料在电化学催化氧化抗坏血酸的循环伏安法测试中表现出优于单一组分的电催化活性，这是具有较高导电性的还原态石墨烯材料与二茂铁分子协同作用的结果。
(2)利用层状碳材料与二茂铁鎓离子的静电和π-π相互作用，并通过在不同温度下煅烧，制备了具有不同结构和尺寸的氧化铁纳米粒子功能化的石墨烯基层状纳米碳材料，采用XRD、HRTEM、XAS及EELS等方法，研究了氧化铁纳米粒子在石墨烯片上的形成过程，确定了氧化铁纳米粒子的物相。该材料在环己醇等醇类的氧化反应中，表现出一般的催化活性。（转化率:55.7～98.9％，选择性:68.4～94.1％）
(3)比较了不同碳材料在以水合肼为还原剂的硝基苯还原反应中的催化活性，还原态石墨烯氧化物具有最佳的催化活性（转化率:＞99％，产率:97.4％），与担载型铂（1wt％）催化剂活性相当。
(4)研制了含氮石墨烯基碳材料，在饱和C-H键的催化氧化反应中表现出较优的催化活性，在室温、水相中实现了乙苯向苯乙酮的高转化率和高选择性转化（转化率:94.0％，产率:80.4％），与贵金属钌配合物催化剂的催化活性相当;在环己烷氧化反应中，环己酮产率可达24.7％。XAS与FT-IR研究表明，N原子促进了C原子上氧化C-H键活性氧物种C-O-O-H或C-O-C的生成。
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