纳米吸附材料的制备及其水处理性能研究

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水污染是世界范围内亟待解决的难题,直接影响到人类的健康和可持续发展。在众多的水处理方法中,吸附法由于具有操作简便、净化效果突出以及成本低等优点,成为最广泛采用的水处理技术。提高该技术的性能的关键则是设计和构筑高性能的吸附剂。纳米材料的高比表面积、快速的离子传输通道等特性,在水处理方面表现出显著的优势。本论文主要围绕开发具有优异水处理性能的纳米吸附材料展开研究。采用更加绿色环保、简单易行的制备方法,设计和构筑新颖的多孔纳米材料,并对它们的结构及其对水中重金属离子的吸附性能进行详尽的研究,以揭示体系的微纳结构和水处理性能之间的关系。本论文的主要研究包括以下三个部分:  (一)花状磷酸钛的制备及其对铅的去除性能研究  发展了一种无模板法制备三维花状磷酸钛的新方法。通过考察样品形貌随着反应时间的变化,揭示了磷酸钛花状结构的形成是一个多次成核和生长的过程。研究了反应温度和时间的对样品的影响,其中反应温度主要影响样品的成核和生长速度;反应时间主要影响样品的晶体结构。所制备的花状磷酸钛具有高的比表面积和孔体积,通过离子交换和静电吸附去除效果Pb(Ⅱ)其吸附容量可达550mg·g-1,并且对Pb(Ⅱ)具有良好的选择性。在对低浓度的Pb(Ⅱ)溶液进行处理时,仍表现出良好的去除效果,是一种极具应用潜力的吸附剂。  (二)介孔钛酸镁纳米棒的结构调控及其重金属去除性能研究  采用简单的乙二醇介导法,通过改变原料中Ti/Mg比例,实现了对介孔钛酸镁纳米棒形貌和结构的可控调节。详细研究了Ti/Mg比例对所得介孔钛酸镁纳米棒性质和性能的影响规律。首先,Ti/Mg比例会影响钛酸镁前体的结晶行为,Ti/Mg比例越高,前体的结晶温度越低,煅烧后纳米棒中MgTi2O5相的含量越多。另一方面,Ti/Mg比例影响钛酸镁纳米棒的形貌,Ti/Mg比例越高,纳米棒长径比越大。再则,Ti/Mg比例影响介孔钛酸镁纳米棒的比表面积和孔结构,Ti/Mg比例越高,在500℃煅烧时,孔尺寸越大,比表面积越小;而在600℃煅烧时的情况则刚好相反,即Ti/Mg比例越高,孔尺寸越小,比表面积越大。不同条件下所得到的钛酸镁纳米棒对重金属Pb(Ⅱ)的吸附性能与其比表面积成正比例关系,其中Ti/Mg比例为1/5,煅烧温度为500℃时所得的纳米棒具有最高的比表面积和最大的Pb(Ⅱ)吸附容量,分别为152 m2·g-1和241 mg·g-1。  (三)铁钛复合材料的制备及其重金属去除性能研究  发展了一种简便的制备Ti/Fe复合物的新方法。通过将Ti/Fe复合物前体分别在水、氢氧化钠和乙二胺溶液中进行处理,可实现对Ti/Fe复合物形貌和结构的调控。其中,在NaOH溶液中回流所得的产物(TF-NaOH)为空心结构,表面为层状纳米片。对不同反应时间下所制得TF-NaOH进行TEM表征,发现TF-NaOH空心结构的形成是内部刻蚀和外延生长过程共同作用的结果。用乙二胺溶液进行处理后得到的产物(TF-EDA)与在水溶液中回流所得产物(TF-H2O)则为实心结构。三种材料对As(V)和Pb(Ⅱ)的吸附行为受其带电性和结构的影响。TF-NaOH由于表面带有很强的负电,可通过静电作用和阳离子交换作用实现对Pb(Ⅱ)的高效吸附,吸附容量可达525 mg·g-1,对As(V)有静电排斥作用而无吸附效果;TF-H2O和TF-EDA可同时去除水中的As(V)和Pb(Ⅱ),二者对As(V)的吸附效果接近;TF-EDA由于具有更大的比表面积和更强的电负性,因而对Pb(Ⅱ)的吸附容量约为TF-H2O的两倍。
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