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本论文所述内容为采用实验光谱学的手段研究凝聚态物质的基础物理特性。荧光光谱,拉曼光谱,二次谐波产生(SHG),时间分辨超快光谱,等等,均为本论文所主要涉及的实验手段,主要用在研究多铁材料的性质和金属性纳米结构中等离激元传播的非线性性质。本论文分为以下几个部分:
(1)介绍我们实验中使用的超快光谱装置,需要特别指出的是时间分辨实验室的建立是从装修超净间开始的。这套装置包括:超快激光系统(Ti:Sapphire飞秒振荡器,能量为微焦量级的再生放大器,光参量放大器),低温制冷器,高分辨和多通道探测器,时间分辨测量光路,时间分辨程序等等。特别地,利用这些硬件和程序我们还发展了一套时间延迟测量系统,其精度可以达到2飞秒。
(2)使用共聚焦显微荧光光谱研究多铁材料Erl-xYbxFe2O4(x=0,0.8,0.90.95)的物理特性,并发展了一套新的研究方法分析荧光数据。在该多铁材料中观察到了来源于强局域场的大的斯塔克劈裂(54meV,66meV)。局域场主要来源于W层的Fe离子的charge-frustration,而几乎不受由R位的替代所造成的晶格改变的影响。我们的方法丰富了铁电体的研究手段,特别是这种光学方法可以作为强局域场的探测手段。我们还发现单光子跃迁4F9/2→4I15/2是主要的辐射衰减通道,且由于衰减通道之间的竞争存在猝灭效应。变温荧光和变温拉曼的数据仅做了初步分析,有待进一步研究。上述工作为使用时间分辨超快光谱研究多铁材料做了准备。
(3)利用超快时间分辨系统研究金属孔阵列表面等离激元的性质。通过对不同膜厚样品的线性透射,非线性效应和光的群速度的测量,我们的分析表明光的群速度变慢并不是造成SHG信号增强的主要原因。而由形状因素造成的基频光和倍频光在空间重叠上的不同才有可能是主要原因。针对形状因子我们对横向电场的分布做了详细研究。除此之外在实验中还观察到了类似于法布里-波罗干涉效应的现象,这也有助于理解在这种金属结构中光的传播。