【摘 要】
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该论文探讨了聚酰胺-胺型树枝状高分子(PAMAM)在制备有机-无机杂化纳米颗粒、外官能基的功能化、自组装形成有序单层膜、与重氮树脂组装形成多层膜及其在抗摩擦材料方面的应
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该论文探讨了聚酰胺-胺型树枝状高分子(PAMAM)在制备有机-无机杂化纳米颗粒、外官能基的功能化、自组装形成有序单层膜、与重氮树脂组装形成多层膜及其在抗摩擦材料方面的应用.首先制备了含Pt纳米晶体的聚酰胺-胺型树枝状高分子及其二维有序自组装.以乙二胺和丙烯酸甲酯为原料,合成了末端基为羧酸根负离子的4.5代聚酰胺-胺型树枝状分子(G4.5PAMAMC).在水相中制备了树枝状分子内包裹Pt纳米晶体的有机-无机杂化纳米颗粒,并用红外和紫外光谱监测了PAMAM与PtCl62-离子的结合过程.通过体积选择沉淀,得到了粒径分布较窄的纳米颗粒.以所得有机-无机杂化纳米颗粒为构筑单元,通过自组装制备了有序的单层膜.TEM结果表明,纳米颗粒粒径均匀,平均粒径为4.0nm.纳米颗粒在局部区域呈六方相排列.傅立叶转换能谱进一步证明了有序排列的存在.HRTEM测试结果表明,包裹在树枝状分子内部的Pt是经放置后聚集而形成的纳米晶体.以表面修饰为羧酸根离子的4.5代聚酰胺-胺型树枝状高分子为聚阴离子,以重氮树脂为聚阳离子,通过静电吸附的方法制备了多层自组装膜.其中聚阴离子包括(1)包裹了Pt纳米晶体的PAMAMC杂化颗粒和(2)PAMAMC树枝状高分子.分别利用紫外、红外、原子力显微镜及X-射线能谱等仪器,对制备的超薄多层膜进行了表征.利用原子力显微镜/摩擦力显微镜对所制备的多层膜在纳米尺度上进行了表征.发现,由树枝状高分子制备的多层膜在负载下呈现了稳定的摩擦性能.对比研究表明,含Pt纳米颗粒的多层膜比不含Pt金属的多层膜具有更好的润滑性能,6双层膜的性能好于12双层膜的性能.合成了用对-二甲氨基苯甲醛和咔唑端基修饰的一系列聚酰胺-胺型树枝状分子.利用其自身荧光增强的性质对反应过程进行了监测.并得到核磁谱的佐证.荧光猝灭的研究显示,经对-二甲氨基苯甲醛修饰的PAMAM树枝状高分子对荧光分子芘的猝灭能力在3代以后大大增强,表明树枝状分子从低代数的敞开结构至高代数球形结构转变对猝灭起了关键作用.量子产率和Stokes位移的结果表明,外缘修饰对-二甲氨基苯基的PAMAM,其色团之间相互作用不明显.对上述合成的表面带有电活性色团PAMAM的电化学性能进行研究.循环伏安曲线所得氧化还原电势的结果表明,端基功能化的树枝状高分子的给电子能力随代数增加而增大,其电迁移速率随代数增加而降低.
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