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目前,无机多孔材料以其在实际应用领域及基础研究领域中的巨大研究价值而受到广泛重视。介孔材料由于具有较大的比表面积和孔体积、孔径均一且在纳米尺寸可调、可控、表面易官能团化等一系列特点,因而在化学工业、能源与环境、生物技术、吸附分离、催化等众多领域有很广阔的发展前景。在可见光催化应用中,如何提高光催化剂的光谱响应范围和催化效率是制约Ti<,2>光催化技术实用的关键问题,开发并制备活性高、适用范围广的高效可见光催化剂是当前研究的热点。在本论文中,我们选择以合成新型可见光催化剂和新型除磷剂作为研究方向,这一方向同时涉及光催化、碳纳米管、介孔材料科学等热点领域,具有一定的理论和现实意义。本工作主要包括以下内容:
在第三章中以天然提取物.具有光敏活性的花醌类衍生物为模板合成了具有可见光催化活性的锐钛矿晶型的碳纳米管.介孔二氧化钛复合材料(CNT-meso-TiO<,2>/PQD)。用X射线衍射(XRD)、N<,2>等温吸附-解附、拉曼光谱(Raman)、电子扫描电镜(SEM)、电子透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、傅立叶转换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)等技术表征了CNT-meso-TiO<,2>/PQD的内部和表面结构,表征结果表明:CNT-meso-TiO<,2>/POD中的二氧化钛为锐钛矿晶型;具有较厚孔壁的介孔结构;缺陷较少的碳纳米管均匀分布在二氧化钛表面;CNT-meso-TiO<,2>/PQD的比表面积为101 m<2>/、孔容为0.17 cc/g、孔径为4.5 nm。在可见光范围内有比较稳定的吸收,而在紫外光区的吸收比P25强。
第四章中在气相和液相条件下对CNT-meso-TiO<,2>/PQD在可见光下的光催化活性进行了评价,结果表明:在气相中,CNT-meso-TiO<,2>/PQD能在可见光下降解乙醛气体;在液相中,CNT-meso-TiO<,2>/PQD能在可见光下降解亚甲基兰和龙胆紫等常见染料。因此,CNT-meso-TiO<,2>/PQD在可见光下有较高的催化活性,是一种值得期待的可见光催化剂。
在第五章中以表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板,采用直接掺入金属前驱物,通过水热合成法处理,合成了一系列过渡金属La掺杂的介孔分子筛材料(La-meso-SiO<,2>)。用X射线衍射(XRD)、N<,2>等温吸附-解附和傅立叶转换红外光谱(FT-IR)等技术进行了表征,表征结果表明:La-meso-SiO<,2>具有无序的介孔结构,金属镧高度分散于La-meso-SiO<,2>。将La-meso-SiO<,2>应用于去除污水中的磷,具有快速、高效的去除磷的能力,并考察了影响La-meso-SiO<,2>吸附磷的各种因素。用La-meso-SiO<,2>处理后的残留溶液中La<3+>浓度很低,说明La-meso-SiO<,2>中镧没有泄漏出来。试验证明La-meso-SiO<,2>吸附磷的过程符合Langmuir方程,La-meso-SiO<,2>吸附磷的最高吸附容量为23.2 mg/g。更为重要的是,La-meso-SiO<,2>能够再生,是一种理想的除磷材料。