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沸石分子筛广泛应用于石油化工中的裂化、异构化等重要酸催化过程。对分子筛进行适度的脱铝处理，使部分铝从分子筛骨架上解脱下来形成非骨架铝，不仅可以提高分子筛的热稳定性，而且还可以提高其催化活性。长期以来，由于缺乏直接的实验证据，对于非骨架铝的结构、性能以及其作为Lewis酸与骨架Bronsted酸产生协同作用使得分子筛催化剂活性增强的原因一直不明确。本论文利用固体核磁共振结合量子化学理论计算，对广泛应用于石油化工的几种脱铝分子筛中B酸和L酸协同效应机制以及非骨架铝在脱水和水合状态下的存在形式进行了深入的研究，并取得了一些有意义的结果。
(1)用固体NMR和理论计算研究了脱铝HY分子筛中的B酸L酸协同效应。1H双量子NMR实验首次揭示了脱铝HY分子筛不同L酸和B酸位空间邻近性的具体细节，预示着二者之间可能存在协同效应。我们还用1H双量子NMR实验测量脱铝HY分子筛中各羟基质子间的距离。丙酮探针分子的NMR实验结果给出了明确的实验证据：B酸和L酸之间存在协同效应，使得脱铝HY分子筛的酸性比未脱铝HY分子筛的酸性明显增强。结合量化计算，进一步揭示了非骨架铝(即L酸)的具体结构及B酸和L酸协同效应的机制。在HY分子筛的超笼中非骨架铝以Al(OH)3和AlOH2+的形式存在，而在方纳石笼中则以AlOH2+的形式存在。分子筛的非骨架铝(L酸)通过与骨架铝周边氧原子的配合而导致了邻近分子筛B酸位酸性的增强，而二者之间不存在直接的相互作用(如氢键)。
(2)用多维固体NMR和理论计算研究了在水合状态下脱铝HY分子筛中非骨架铝的结构及其稳定性。27Al多量子NMR实验结果表明：在分子筛吸水过程中，水分子逐渐吸附在脱铝分子筛的L酸和B酸位上，而导致五配位铝以及扭曲四配位铝的消失，同时各种铝物种的四极作用常数随着吸水量的增大而逐渐减小。1H双量子NMR实验证实在水合的脱铝分子筛中非骨架铝主要由以下三部分组成：AlOH和两种形式的吸附水(非紧密结合和紧密结合的水)。1H-27AlLG-CP异核相关NMR实验则证明了分子筛中非骨架铝通过紧密结合水与分子筛骨架相连，这一结论得到了理论计算的进一步证实。非骨架铝与分子筛骨架之间较大的相对结合能证明了非骨架铝与分子筛骨架之间存在强烈的相互作用。与此同时，理论计算的结果也证实了非骨架铝主要由AlOH和两种形式的吸附水所组成，它们的1H NMR化学位移计算值与实验观察值相符合。
(3)用固体NMR研究了焙烧、水热和酸浸渍脱铝HY分子筛中酸位空间邻近性。实验结果表明，在焙烧和水热脱铝处理的HY分子筛中，L酸始终和B酸位相邻近，探针分子NMR实验也证实了这两种脱铝处理分子筛存在着B酸和L酸的协同效应。而在酸浸渍脱铝的HY分子筛中，并没有发现B酸和L酸的协同效应，这些现象在在丙酮探针分子NMR实验中得到了进一步的证实。与此同时，实验结果也从另一个视角揭示了各种不同脱铝方法的脱铝过程。
(4)用固体NMR和量化计算研究了焙烧脱铝HMOR以及HZSM.5分子筛中B酸和L酸协同效应。在高硅铝比的HMOR和HZSM-5分子筛的1H双量子NMR图谱中，尽管我们没有观察到B酸位自相关峰的存在，但我们依然可以看到L酸与B酸位相邻近的现象，证实了B酸L酸协同效应存在的普遍性。在丙酮探针分子NMR实验中，由于存在着B酸L酸协同效应，我们发现焙烧脱铝处理的分子筛明显比未脱铝修饰的分子筛的酸性增强。量子化学计算结果表明在HMOR以及HZSM-5分子筛中，非骨架铝最可能的存在形式为Al(OH)3。